【摘 要】
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抗生素污染会诱导大量耐药菌的产生,影响生态环境,威胁人体健康,已成为全球面临的环境问题。如何高效地降解抗生素具有很重要的实际意义。近年来,金属有机骨架材料在气体分离、储存、检测、催化等领域得到了广泛的应用。但由于光生载流子的复合率较高,从而抑制了其光催化性能。为了提高其光催化活性,大量关于MOF的复合材料用于光催化降解有机物。本研究以钛基金属有机骨架材料（TiMOF）和石墨相氮化碳（g-C3N4）
【基金项目】
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中国博士后科学基金面上,课题名称:氮化碳基光催化材料设计及对水中抗生素降解性能研究,No.2019M661292；
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抗生素污染会诱导大量耐药菌的产生,影响生态环境,威胁人体健康,已成为全球面临的环境问题。如何高效地降解抗生素具有很重要的实际意义。近年来,金属有机骨架材料在气体分离、储存、检测、催化等领域得到了广泛的应用。但由于光生载流子的复合率较高,从而抑制了其光催化性能。为了提高其光催化活性,大量关于MOF的复合材料用于光催化降解有机物。本研究以钛基金属有机骨架材料（TiMOF）和石墨相氮化碳（g-C3N4）为基体,采用溶剂热法制备了一系列比例的复合材料。采用各种表征方法对g-C3N4/TiMOF进行了表征,并且通过比较不同比例的复合材料来探究其在可见光下去除抗生素的最佳条件。结果表明,在TiMOF表面引入一定量的g-C3N4可以提高光诱导电荷的分离和迁移速度,从而提高光催化效率。与纯的g-C3N4和TiMOF相比,复合材料在可见光下降解抗生素时具有更好的光催化性能,并且在循环实验过程中表现出良好的可重用性和稳定性。为提高TiMOF的可见光吸收能力,将其与g-C3N4材料复合,并通过调控两者的复合比例,制备了性能最佳的g-C3N4/TiMOF。0.75g-C3N4/TiMOF对磺胺甲噁唑（Sulfamethoxazole,SMX）的吸附率和光催化降解效率最高,光照60 min对SMX（1 mg/L）的降解效率可达97.8%。随着投加量和光照强度的增大,该催化剂对SMX的去除效率明显升高。相对于复合前的材料,0.75g-C3N4/TiMOF比表面积的增大有利于其对污染物的吸附,可见光的吸收能力的提高有利于其进行光催化反应,二者为污染物的降解提供了有利条件。通过活性因子捕获实验,结合LC-MS对光催化降解SMX中间产物的检测得知,h+、·OH和·O2-为复合催化剂降解SMX的活性因子,其中·O2-为最关键的活性因素。0.75g-C3N4/TiMOF光催化剂对SMX光降解过程可概括为断键、取代反应、羟基化和氧化反应。通过以上方法,本课题制备出了较高光催化降解性能的g-C3N4/TiMOF复合光催化剂,具有高孔隙率和强可见光吸收能力,能够有效吸附并去除水中微量有机污染物,为去除水中污染物提供了新方法。
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