基于二氧化碳重整丙烷反应镍铝催化剂的结构调整优化研究

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二氧化碳的催化转化利用是当今学术界和工业界一个重要的挑战性课题。本论文以二氧化碳重整丙烷反应为研究体系,尝试对镍铝催化剂结构进行优化和调整,以探索适用于该反应的新型催化剂。本论文首先将MoVNbOx引入Ni/Al2O3体系,制备出了一系列的Ni/MoVNbOx/Al2O3催化剂,考察了这类样品对二氧化碳重整丙烷反应的催化性能,通过XRD、N2吸附脱附、H2-TPR、CO2-TPD和TG等表征手段对催化剂结构和表面物理化学性质进行了表征,并考察了不同镍载量、不同载体组成对其催化性能的影响,结果表明,MoVNbOx的引入对于低镍载量(5%)的Ni/MoVNbOx/Al2O3催化剂,在750℃丙烷转化率可达89%,氢气收率达到39%,表现出较高活性和稳定性。另外,将MoVNbOx引入到Ru基催化剂,得到一系列的Ru/MoVNbOx催化剂,发现也能明显改善其催化性能,其活性明显优于传统Ru/Al2O3催化剂。这些结果表明MoVNbOx对于用于二氧化碳重整丙烷反应的金属催化剂是一种值得注意的助剂。本论文还对传统的镍铝催化剂制备工艺进行了优化,尝试合成适用于丙烷二氧化碳重整反应的催化结构。采用共沉淀法制备了镍质量含量分别为15%和33%的镍铝前体,并用不同焙烧温度(800℃-1200℃)进行处理,得到两系列催化剂。XRD数据表明,对于15%镍含量的镍铝前体,经800-1000℃温度焙烧后,所得催化剂主要以NiAl2O4和γ-Al2O3结构存在,随着温度的升高,NiAl2O4晶粒变大,当焙烧温度达到1200℃时,催化剂主要以NiAl2O4和α-Al2O3结构存在;对于33%镍含量的镍铝前体,800℃下焙烧时,所得催化剂主要以NiAl2O4结构存在,1000-12000C下焙烧时,催化剂以NiAl2O4和NiO结构共存。对两系列催化剂进行反应测试,发现对于15%镍含量催化剂,随着前体焙烧温度的升高(800-12000C),所得催化剂上丙烷转化率由92%下降为43%,氢气收率由55%下降为27%;对于33%镍含量的催化剂,随着前体焙烧温度的升高(800-1200℃)所得催化剂上丙烷转化率由83%下降为41%,氢气收率由44%下降为10%。由此表明,对于二氧化碳重整丙烷反应而言,NiAl2O4可能是活性最突出的镍铝催化剂结构,相对于传统结构的镍铝催化剂而言,这可能是一个新发现。
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