金属硫化物半导体光催化剂对有机光化学合成和产氢性能研究

来源 :淮北师范大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:RedCandleCalmFire
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在温和的条件下选择性氧化芳香醇生成芳香醛,在工业上有很好的应用前景。在这里,我们将光催化剂和热催化剂结合起来成功的制备出一种新型的光热耦合催化剂——球状分级结构Zn3In2S6@ZnO。催化剂分别用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、紫外可见漫反射光谱(DRS)和BET吸附脱附分析等进行物理化学性质表征。光热催化剂Zn3In2S6@10%ZnO是通过有机溶剂沉淀法制备出来。在可见光照射下,相对于纯ZnO和Zn3In2S6,Zn3In2S6@10%ZnO具有最出色的催化活性。提高的催化活性主要是归功于光催化和低温热催化的耦合作用。催化剂Zn3In2S6@ZnO自身的稳定性和能够吸收更宽的光谱的特性使其有非常广阔的应用前景。光催化和热催化的耦合作用是通过电化学实验和固体荧光特性检测以及一系列的控制实验证明。根据实验结果分析,我们提出了一个可能的反应机理,即作为热催化剂的ZnO可以弱化芳香醇上将被脱去H原子之间的键能,而通过光催化反应生成的超氧自由基(.O2-)更加易于脱去H原子而生成H2O,达到生成相应的芳香醛的目的。这个研究证明了一个结合光催化剂和热催化剂的催化剂进行选择性氧化芳香醇生成芳香醛的可行方法,对于光催化有机合成有十分深远的意义。与此同时,光催化氧化芳香醇,选择性生成芳香醛的反应体系在隔绝空气的条件下进行时,我们发现在生成芳香醛的同时还会产生氢气。这个反应更有意义的地方是在于不仅可以制备清洁的能源氢气和重要精细化学品的中间体芳香醛,而且还可以充分利用光生电子空穴对,而不造成能量的流失。同样是以Zn3In2S6作为主体催化剂,用光还原法负载Pt,生成Pt/Zn3In2S6,在可见光照射下,光催化剂Pt/Zn3In2S6的活性相对于Zn3In2S6的活性有很大的提高,催化剂Zn3In2S6和Pt/Zn3In2S6分别用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、紫外可见漫反射光谱(DRS)和电化学工作站进行物理化学性质表征。最后我们采用荧光、控制实验和元素示踪法等,对光催化氧化芳香醇,在隔绝空气的条件下定向生成苯甲醛和氢气的反应机制进行了深入的研究,并提出了可能的反应机理。
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