化学发光和电化学发光因其装置简单、背景干扰少、灵敏度高,近年来已经成为分析检测领域应用较为广泛的分析工具。对于传统的发光分子而言,面临着自身发光效率较低,表面难以功能修饰,且所采用发光共反应剂不稳定、生物相容性差等诸多问题,严重制约了其在分析领域的进一步发展。因此设计高效、稳定的传感界面是实现灵敏分析的前提。电化学可控荧光开关是一种简单的刺激响应器件。其中,基于发光纳米材料作为供体和电致变色材料作为受体之间荧光共振能量转移和内滤效应的荧光开关,是目前应用较为广泛的一种。但是目前的设计主要集中在三电极电化学体系,不易实现集成化。与传统三电极电化学体系不同,双极电极其无线连接方式的特点使得其制作简单,更加易于控制和集成化。双极电极两端发生反应的量相等也是定量分析的基础。纳米材料荧光开关的电化学可逆性和双极电极易于集成化和小型化的优势,为纳米材料电化学可控荧光开关芯片的构建提供了可能。基于上述讨论,利用纳米材料独特的光、电、磁、催化等性质来构筑高性能分析体系为化学发光/电化学发光和荧光可控开关的构筑提供了新的机遇。在本论文中,基于信号传输特点,我们探索了纳米材料在发光探针、共反应试剂及催化界面中的作用,主要研究内容如下:1、原位催化界面的设计:在碱性条件下,Co2+和牛血清蛋白(BSA)相互作用即可原位生成花瓣状多孔结构的氢氧化钴(f-Co(OH)2)。这种BSA保护的多级多孔结构不仅提供了高效的催化界面用于鲁米诺和溶解氧富集和扩散,而且基于f-Co(OH)2固有的氧化酶活性可以有效地催化溶解氧产生活性氧自由基(ROS),缩短了 ROS和鲁米诺中间体的电子传递距离,从而增强鲁米诺的化学发光。更有趣的是,这种催化增强的机理对其他蛋白质具有很好的普适性。最后我们利用此化学发光体系实现了对抗坏血酸的灵敏分析。2、高效共反应剂的探索:首次提出了氮化硼量子点(BNQDs)作为Ru(bpy)32+电化学发光的共反应剂。相比于单独的Ru(bpy)32+而言,Ru(bpy)32+/BNQDs体系的电化学发光信号增强了 400倍。结合一系列对比实验和表征结果,我们认为BNQDs表面胺类官能团的电化学催化氧化对电化学发光的增强起到了关键作用。此外,我们利用Ru(bpy)32+/BNQDs体系构建了多巴胺的电化学发光传感器,实验结果表明,我们构建的传感器具有很好的稳定性和选择性,可用于实际样品的检测。3、电化学发光探针负载界面的构筑:新型的二维材料少层/单层Ti3C2与Ru(bpy)32+分子通过静电作用在极短的时间内即可形成Ti3C2-Ru的复合物。此复合物表现出稳定高效的电化学发光性能,这主要归因于少层/单层Ti3C2大的比表面积,表面大量带负电的官能团以及优异的导电性。进一步地,我们利用Ti3C2-Ru复合物构建的固态电化学发光传感器实现了对利多卡因的灵敏检测,对实际样品的分析也得到了令人满意的结果。这种简单快速地形成发光纳米复合物的方法不仅丰富了新型二维材料少层/单层Ti3C2在传感领域的应用,而且为其他纳米复合物的制备提供了新的思路。4、电化学荧光开关的集成:通过对封闭式双极电极的巧妙设计,将荧光开关成功地引入到双极电极体系,构建了基于金纳米簇(Au NCs)电化学可控的荧光开关芯片。由于Au NCs/壳聚糖纳米复合膜的荧光稳定性和普鲁士蓝(PB)电致变色的可逆性,我们在封闭式双极电极芯片上构筑的荧光开关不仅表现出一个较高的开关比值,而且呈现优异的重现性和抗疲劳性。这为刺激响应开关在记忆材料、逻辑门、光电器件以及电化学传感器领域的应用提供了新的方向。