介孔二氧化硅包覆的贵金属纳米粒子催化还原阳离子染料

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使用金属纳米材料作为催化剂降解有机染料是现代印染废水处理工艺的主要方法,开发一种高效率、可循环的金属纳米催化剂对处理有机染料具有重要意义。本文采用液相化学还原法制备出三种不同的贵金属纳米材料,为了提高贵金属纳米粒子在水溶液中的稳定性,通过使用Stober法在贵金属纳米粒子的表面包覆了一层介孔二氧化硅。考察了这几种复合纳米粒子在催化NaBH4还原阳离子染料的性能。利用透射电子显微镜(TEM)对制备的二氧化硅包覆的贵金属纳米复合粒子的大小和形貌进行了表征,利用可见吸收光谱对催化剂的催化性能进行了评价。采用柠檬酸钠还原法制备了银纳米粒子,通过在银纳米粒子的外面包覆一层介孔二氧化硅制备了Ag@mSiO2粒子。TEM结构显示制备的复合粒子为核壳结构,贵金属纳米粒子位于粒子的中心,介孔二氧化硅层均匀地包覆在贵金属纳米粒子的表面。中心银核的形状为类球形,平均粒径约23 nm左右。介孔二氧化硅层的厚度约38 nm左右,粒子的单分散性较好。制备的Ag@mSiO2催化剂在催化硼氢化钠还原阳离子染料的实验中表现出了优异的催化性能,催化效率随着催化剂用量的增大而增加。以HAuCl4为前驱体,通过柠檬酸钠还原HAuCl4制备出稳定的粒径约为20 nm的金纳米粒子。通过种子生长法制备出尺寸为45 nm的金纳米粒子。在两种金纳米粒子的表面包覆介孔二氧化硅得到Au(20 nm)@mSiO2和Au(45 nm)@mSiO2复合纳米粒子。这两种催化剂在催化硼氢化钠还原罗丹明B(RhB)和亚甲基蓝(MB)的实验中表现出了优异的催化性能。比较两种催化剂,催化剂Au(45 nm)@mSiO2拥有比Au(20nm)@mSiO2更优异的催化性能以及稳定性。以柠檬酸钠为还原剂和稳定剂,以AgNO3和HAuCl4分别作为银源和金源,通过液相化学还原法制备出稳定的金银核壳纳米粒子,通过在金银核壳纳米粒子的外面包覆一层介孔二氧化硅制备出了Au@Ag@mSiO2粒子。TEM结果显示制备的Au@Ag@mSiO2中金银核壳的尺寸为35 nm左右,介孔二氧化硅层的厚度为110 nm左右。通过催化还原阳离子染料的实验表明制备的核壳结构Au@Ag@mSiO2具有优异的催化性能,催化还原速率随着催化剂用量的增加而增大。由于外层二氧化硅的保护作用,使Au@Ag@mSiO2在重复利用实验中表现出了比较高的催化活性。
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