淀粉稳定化铁炭材料对水中重金属的去除研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:lantianaaaaa
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随着工业的快速发展,环境中重金属的排放量不断增加,污染日益严重。重金属污染物在环境中不可降解,具有迁移性强、隐蔽性高、毒性强的特点,可通过直接接触或食物链的方式进入人体,严重威胁生态系统和公众健康。针对环境中重金属的去除,常用的方法包括化学法、物理法和生物法等,其中化学法因其效率高、速度快而备受关注。纳米零价铁(nZVI)具有高还原性,是化学修复领域的热点材料之一,但是nZVI存在易氧化、易团聚等缺点,影响其实际修复效果。为克服这一问题,本文以水稻秸秆生物炭为载体,以可溶性淀粉为稳定剂,利用化学沉积法制备改性铁炭材料(nZVI/SS/BC)。并将其应用于水中重金属的去除,利用多种表征分析方法研究材料的微观形态及其对污染物的去除机制。本文得到的主要研究结果如下:(1)本研究表明可溶性淀粉能够有效改善nZVI/SS/BC的微观结构。首先,可溶性淀粉可以减缓nZVI颗粒的团聚现象,使其均匀负载在水稻秸秆生物炭上。其次,XRD图像表明可溶性淀粉可以明显减少材料制备过程中铁氧化物的形成,提高材料的反应活性。最后,加入可溶性淀粉可提高材料的比表面积,进而提高材料的吸附能力。(2)nZVI/SS/BC对水溶液中的Cr(Ⅵ)具有良好的去除潜力。首先,材料对Cr(Ⅵ)的去除效果好。与对照组相比,nZVI/SS/BC600对Cr(Ⅵ)的去除率提高了 46%。这是因为可溶性淀粉有效改善nZVI/SS/BC的微观结构,提高了材料的吸附能力和反应能力,进而提高了 Cr(Ⅵ)的去除率。其次,材料可以克服溶液中pH对反应的限制。随着pH值从1.0增加到10.0,Cr(Ⅵ)的去除效率均高于90%,即使在pH=12时,Cr(Ⅵ)的去除效率依然达到70%。最后,多种反应机理共存。对材料反应前后的XPS分析表明nZVI/SS/BC对Cr(Ⅵ)的去除过程同时涉及物理吸附和化学还原反应,并伴有铁铬的共沉淀产生。其中,氧化还原反应是去除Cr(Ⅵ)的主要原因。另外,材料比例、复合材料添加量对Cr(Ⅵ)去除率均有较大影响,本研究结果显示最佳条件为材料比例3:3:1,添加量1.25 g·L-1。(3)nZVI/SS/BC对溶液中的Pb(Ⅱ)具有良好的去除潜力。首先,材料对Pb(Ⅱ)的去除效果好。与对照组相比,nZVI/SS/BC500对Pb(Ⅱ)的去除率提高了 44%。其次,材料可以很好地克服溶液初始pH值对Pb(Ⅱ)去除的影响,当pH从2升至6时,Pb(Ⅱ)的去除率逐渐增加,由63.90%升至99.92%;当进一步升高至12时,Pb(Ⅱ)的去除率逐渐降低至70.51%。即使在pH=12时,Pb(Ⅱ)的去除效率依然达到70%。最后,颗粒内扩散模型拟合表明该反应过程同时涉及表面扩散与颗粒内扩散,且表面扩散是主要的控速步骤。此外,动力学研究表明,伪二级动力学更能描述复合材料对Pb(Ⅱ)的去除过程,R2值为0.99978;等温吸附研究表明Langmuir模型能更准确的描述Pb(Ⅱ)的吸附去除过程,R2值为0.99487。(4)nZVI/SS/BC对溶液中的Cu(Ⅱ)具有良好的去除效果。与对照组相比,nZVI/SS/BC500显著提高了 Cu(Ⅱ)的去除率,去除率高达99.89%。溶液初始pH值能够影响材料对Cu(Ⅱ)去除效率,当pH从2升至6时,Cu(Ⅱ)的去除率逐渐增加,由48.73%上升至99.10%;当pH值进一步增加时,溶液中的OH-会与Cu(Ⅱ)反应产生Cu(OH)2沉淀,该物质会通过吸附作用等附着在nZVI/SS/BC表面,进而影响nZVI/SS/BC对Cu(Ⅱ)的去除。此外,nZVI/SS/BC对溶液中Cu(Ⅱ)的去除过程更符合伪二级动力学,R2值为0.99983;相比于Freundlich模型,Langmuir模型能更准确的描述Cu(Ⅱ)的吸附去除过程,R2值为0.98728。
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