论文部分内容阅读
TiO2以其化学性质稳定、抗磨损性能好、成本低、无毒等优点成为最常用的光催化剂之一,但其带隙较宽,对可见光的利用率很低,而掺杂可使其光谱范围拓展至可见光区并加以利用。因此,本研究以玻璃为载体,制备纯TiO2薄膜,掺Fe3+的TiO2薄膜和Fe3+、N共掺杂TiO2薄膜,并以甲醛为目标污染物,对薄膜的光催化性能进行研究。本文首先进行了制备工艺的选择,选用化学气相沉积法和溶胶-凝胶法制备TiO2薄膜,结果表明溶胶-凝胶法制备的TiO2薄膜较好,所制备的薄膜均匀致密。然后对溶胶-凝胶法的制备条件进行优化设计,以钛酸丁酯为原料,无水乙醇为溶剂,去离子水为反应物,冰乙酸为稳定剂,在玻璃表面制备了TiO2薄膜。考察了不同溶胶陈化时间、水与钛摩尔比、镀膜层数、薄膜煅烧时间、煅烧温度对光催化性能的影响。结果表明,溶胶陈化时间2d,水与钛摩尔比227.7:1,镀膜1层,薄膜煅烧时间4h,煅烧温度450℃时,TiO2薄膜光催化性能最好。通过对同条件下制备的TiO2粉体进行X射线衍射分析,TiO2锐钛矿晶型晶化完全,未发现金红石型。为了拓展TiO2光催化剂在可见光区的光响应范围,开展了过渡金属离子Fe3+和非金属元素N掺杂TiO2薄膜光催化性能的研究。首先采用溶胶-凝胶法制备不同掺铁量的TiO2(Fe-TiO2)薄膜,再将Fe-TiO2薄膜放置于中温真空气氛管式炉中,在不同的NH3流量下制备铁、氮共掺杂TiO2(Fe/N-TiO2)薄膜。研究表明,Fe3+掺杂量为1%(摩尔比),NH3流量为60ml/min时,所制得的薄膜光催化活性较好。通过对紫外-可见光谱考察,表明掺Fe3+和N的TiO2薄膜的光吸收范围均向可见光波长方向推移。薄膜的光响应范围拓宽,使TiO2光催化薄膜更加有效的利用太阳光,扩展了TiO2薄膜的应用。对甲醛光催化降解的动力学研究表明,不论是纯TiO2薄膜、Fe-TiO2薄膜还是Fe/N-TiO2薄膜,均与一级反应动力学模型拟合较好。甲醛的初始浓度与光催化反应的速率常数之间呈线性关系,随着甲醛初始浓度的增加,光催化降解甲醛的速率常数降低。