ZnFe2O4光电极的构筑及光生载流子分离效率调控策略研究

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随着工业革命的飞速发展,全球能源危机和环境问题日益严重,开发清洁可再生能源对于解决当前能源短缺和环境污染以实现人类可持续发展具有重要的战略意义。利用太阳能光电催化分解水获取氢能是一项颇具前景的技术,该技术的关键是开发合适的半导体材料作为光电极。在众多半导体中,铁酸锌(ZnFe2O4)凭借适宜的光学带隙、能带结构和稳定的化学性质等特点,成为用于光电化学水分解的候选材料之一。然而单一的ZnFe2O4光电极存在导电性差、表面析氧动力学慢等缺点,导致ZnFe2O4光生载流子分离效率低,实际太阳能产氢效率远低于理论值。本文采用水热法,通过控制前驱体溶液中的铁源,制备得到两种不同形貌的ZnFe2O4薄膜并用于光电化学分解水,探究铁源对ZnFe2O4形貌及光电催化性能的影响机理。通过双金属离子梯度掺杂、构筑异质结、负载助催化剂三种不同方法对ZnFe2O4光生载流子分离效率进行调控并探究各自的作用机理。结果表明,当铁源分别为FeCl3·6H2O和Fe2(SO43,制备得到棒状ZnFe2O4和花瓣状ZnFe2O4,各自的光电流密度为0.11 mA/cm2和0.07 mA/cm2(1.23 V vs.RHE)。在ZnFe2O4纳米棒基础上,经浸渍提拉和高温退火处理,制备得到Cu-Sn双离子梯度掺杂的ZnFe2O4纳米棒,Cu.Sn-ZnFe2O4的光电流密度为0.46 mA/cm2(1.23 V vs.RHE),这是由于Cu-Sn双离子梯度掺杂能够扩大ZnFe2O4的能带弯曲程度,增加ZnFe2O4的载流子密度和导电性,进而提高ZnFe2O4光生载流子的分离效率。此外,通过构筑异质结和负载助催化剂分别对ZnFe2O4纳米棒进行改性,在1.23 V vs.RHE偏压下,ZnFe2O4/Ag2S,ZnFe2O4/CoAl-LDH的光电流密度分别为0.34 mA/cm2和0.60 mA/cm2。ZnFe2O4/Ag2S异质结能够吸收利用更多的光子,异质结梯度能级有利于加快光生载流子的分离。CoAl-LDH纳米片可以改善ZnFe2O4纳米棒的表面析氧动力学,促进光生载流子的分离,进而有效增强ZnFe2O4纳米棒的光电催化性能。
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