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本文主要包括两部分内容：线性碳骨架Cn、CnH、CnH2(n=2-10)粒子稳定性及其转化反应的理论研究；Fe202性质的理论研究。线性碳骨架Cn、CnH、CnH2及其负离子是非常重要的星际粒子,对其的相关研究有着非常重要的理论和实践意义。本文选择密度泛函理论(Density Functional Theory、DFT),在B3LYP/6-311++G(3df,3pd)理论水平上对线性碳骨架Cn、Cn、CnH、CnH-、 CnH2、CnH2、HCnH和HCnH-(n=2-10)等八类粒子的最低两个能态的几何构型进行了优化,依靠频率分析验证所得构型为各自势能面上的局域最小点,并进一步采用scf=tight和grid=altrafine等关键词对所得稳定构型的单点能和Gibbs自由能进行更加精确的计算。第二章对比了各粒子的碳平均结合能AGn和二阶差分Gibbs自由能SDn。,获得了Cn、CnH、 CnH2等粒子的热力学稳定性及其相对稳定性随碳骨架中原子数n变化的规律；通过不同粒子优化几何构型的结构参数和NBO(Natural Bond Orbital)电荷之间的对比分析,得到了粒子稳定性和几何结构、电荷分布的关系；通过对粒子HLEG(最高占据轨道和最低空轨道能级差)和AEA(绝热电子结合能)对比研究,得到了与化学稳定性和粒子发生电子离解或结合反应规律的相关结论。第三章从热力学角度,系统地讨论了第一章中各粒子体系与氢元素(H、H2、H-和H2-)作用而实现其相互转化的各类反应及其单碳、二碳增长反应的Gibbs自由能变,得到了相应反应在一定条件下发生的可能性和反应规律。Fe202团簇是最小的包含Fe(Ⅱ)-Fe(Ⅱ)相互作用的氧化亚铁团簇,其在氧化铁材料的形态转化中(如储氢,光解水等)起到非常重要的作用。第四章在B3LYP理论水平上,Fe采用Lan12DZ基组、O采用6-311+G(3df)基组,对Fe202进行了稳定构型优化、频率分析和能量对比,得到了Fe202五个自旋态下的78个稳定构型。通过系统的分析,得到了各团簇构型的电子能量、几何结构、电荷转移、最高占据轨道(HOMO)与最低空轨道(LUMO)能级及其能级差HLEG、磁矩等方面的性质及其相关性。