铋系非贵金属等离子体光催化材料的制备及机理研究

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本文以探索更具有经济效益和发展前景的以铋单质为代表的非贵金属等离子光催化材料体系为目标,选取光稳定性更好且具有一定光催化活性的钨酸铋做为氧化物载体材料,在探索钨酸铋载体界面结构、电子迁移与其光催化活性间的关系和不同尺寸铋单质等离子体共振效应与其光催化活性间关系的基础上,进一步构建了不同尺寸铋单质-钨酸铋非贵金属等离子体光催化材料体系,研究不同尺寸铋单质与氧化物载体钨酸铋之间的相互作用对光催化的影响;同时构建了铋-石墨烯非贵金属等离子体光催化体系,探究以碳材料(石墨烯)为代表的非氧化物载体对非贵金属材料等离子体共振效应、光催化活性及化学稳定性的影响;最后在上述研究的基础上,本文将以铋单质为代表的非贵金属等离子体光催化材料体系进行适当延伸,构建Bi2WO6-Al及Bi2WO6-Sn体系,探索其他非贵金属等离子体其等离子体共振效应及与载体相互作用对其光催化活性的影响。通过本文的研究可知(1)钨酸铋与石墨烯界面的强相互作用,使得钨酸铋能带位置正移,价带宽化,光催化活性提高;此外石墨烯的超强导电性,促进了二者界面光生载流子的迁移,促进此体系光催化活性进一步提高。(2)铋单质金属粒径在20-200nm的范围内其等离子体效应更为明显,光催化活性更强;葫芦型和中空型结构铋单质可同时在紫外区和可见-近红外区产生等离子体共振吸收,光催化活性最高。铋单质等离子体共振还与其表面官能团和缺陷结构有关,表面官能团和缺陷可能促使铋单质吸收可见光,但同时其稳定性减弱。(3)石墨烯可抑制铋单质的氧化从而提高其化学稳定性;Bi-石墨烯更强的等离子体共振吸光性及石墨烯本身优良的导电率可促进光生载流子的迁移,提高体系光催化活性;醋酸为介质的反应条件下,石墨烯做为载体可能使铋单质表面官能团含量减低,表面缺陷减小,从而降低其在可见光区的吸收;此外,石墨烯的复合可使体系中铋单质的粒径增大、团聚程度增强,最终导致铋单质在紫外和红外区的等离子体共振吸收降低。(4)Bi2WO6-Bi中,小于5 nm的铋单质对载体的禁带宽度影响较小,铋单质本身几乎无等离子体共振效应,此时载体因与铋单质之间形成的异质结及表面缺陷,使得体系的光催化活性提高;铋单质粒径为20nm左右时可能使载体钨酸铋吸收边红移禁带宽度减小,铋单质本身有较强的等离子体共振吸收峰(240 nm),此时载体因为表面活性位点被占据而使得其光催化活性降低;铋单质尺寸为200 nm左右时,载体禁带宽度几乎无改变,铋单质本身有较强的等离子体共振吸收峰,此时载体光电流及光催化活性因为铋单质的等离子体共振效应大大增加;而更大尺寸铋单质可能使载体钨酸铋吸收边蓝移禁带宽度增大,此时无法观测到铋单质明显的等离子体共振效应,载体因为与铋单质之间形成的异质结及表面缺陷光催化活性提高。载体这种吸光性能的改变可能来源于铋单质和钨酸铋之间形成的化学键而导致的二者界面结构及电子分布的变化。(5)相较于纯钨酸铋,Bi2WO6-Al及Bi2WO6-Sn吸收边均有一定红移,且随着溅射时间的减少红移效应越明显,光电流更强,光催化活性更高。本文可为后期更高活性的非贵金属等离子体光催化材料的研发及其应用奠定一定基础,为等离子体光催化技术在环境催化领域的大规模应用提供一些理论参考。
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