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轮胎是橡胶工业中最大宗的门类,而轮胎胎面胶不仅是轮胎中耗胶量最大的部件,也作为汽车唯一与地面接触的部件,直接决定汽车的性能表现。轮胎胎面胶不仅要求胶料具有良好的力学性能,同时也要在耐磨性-抗湿滑性-低滚动阻力的三者两两矛盾中,取得最优化的性能表现。硅橡胶(SR)作为一种有机-无机杂化橡胶,其合成不依赖日益枯竭的石油资源,主链具有独特的硅-氧-硅结构,使得SR具有极低的玻璃化转变温度、极好的耐热性和耐老化性。本文尝试将分子链柔顺性更好、耐老化性更佳的SR引入胎面胶配方体系,与溶聚丁苯橡胶(SSBR)并用,以期进一步改善耐磨性和降低轮胎生热。然而由于SR的本身黏度低、力学强度低、与SSBR相容性差、难以被硫黄硫化等特殊性,使得整个胎面胶的配方和工艺必然要做出相应的调整,以解决SR/SSBR共混体系面对的科学和技术问题。本论文主要包括以下四部分内容:(1)本文首先研究了 SR/SSBR并用胶的共混工艺,采用白炭黑/SR母胶预混法将SR母胶与SSBR生胶黏度匹配,解决SR生胶黏度低造成的共混工艺困难;通过两组对比实验,分别确定过氧化物硫化体系为适用的硫化体系,确定气相法和沉淀法白炭黑并用为适用的补强体系;最后在混炼工艺、硫化体系、补强体系确定的条件下研究SR/SSBR并用比对胶料动静态力学性能和胎面胶耐磨性、抗湿滑性、滚动阻力等性能的影响,发现并用SR后胶料耐磨性大幅改善,抗湿滑性变化不大,但胶料力学性能下降,滞后损耗有所上升。经过分析确定两相相容性、两相共硫化以及填料分散问题为制约并用胶性能提升的三大原因。(2)为了解决SR/SSBR共混体系两相相容性问题,本文设计采用三羟甲基丙烷-三-(3-巯基丙酸)酯(TMPMP)作为桥梁,通过巯基-烯点击化学反应实现两相的界面动态反应增容。实验利用SR和SSBR双键含量的数量级差别,采用过量于SR双键的TMPMP先制备了活性巯基侧基修饰的T-SR,再将其与SSBR共混,使T-SR的巯基侧基与SSBR在加热和高剪切的条件下反应,使SR和SSBR相界面产生化学结合,实现两步法原位界面反应增容。实验探究了反应增容工艺对于材料微观相态和宏观性能的影响,结果表明两步法反应增容显著减小了 SR分散相相畴尺寸,改善了SR/SSBR并用胶力学性能偏低、动态疲劳温升偏高的短板,同时也不损失胶料耐磨性和抗湿滑性。该方法工艺简便,利于工业化实施,拓展了SR/SSBR胎面胶的工业化应用前景。(3)对于面向胎面胶应用的橡胶纳米复合材料,填料分散和填料-橡胶相互作用不仅对胶料静态力学性能有重要影响,更重要的是填料-填料间的摩擦是胶料动态滞后生热的最主要来源。本文实验中发现TMPMP也同时具有一定的改善白炭黑分散作用。因此首先采用对比化合物的方法研究了该作用的产生机理,并进一步地设计利用TMPMP三巯基的反应性,使其定量地与乙烯基三乙氧基硅烷(VTES)反应,制备具有递减的巯基数量和递增的硅烷氧基数量的一系列新型多官能团偶联剂,精确调控并研究了白炭黑-偶联剂相互作用和偶联剂-橡胶相互作用对填料分散和胶料动静态性能的影响。实验发现多氢键的填料-偶联剂相互作用对于填料的分散和小应变下胶料的性能提升即有良好的效果;填料-偶联剂间化学结合的存在则能提高胶料在大应变下的定伸应力和拉伸强度;多巯基连接多条分子链的偶联剂-橡胶相互作用能有效阻止填料重新团聚。实验结果不但优选了多官能团偶联剂的化学结构,也能对新型偶联剂的开发提供了新的思路和启发。(4)对于SR/SSBR两相共硫化问题,本文首先研究了含硫偶联剂双-[Y-(三乙氧基硅)丙基]四硫化物(TESPT)对过氧化物硫化SR和SSBR的不同影响,发现TESPT降低了 SSBR的硫化效率,并几乎阻止了低乙烯基含量SR的硫化,造成严重的两相共硫化问题。实验先在VTES替代TESPT条件下评估了不同助硫化剂对SR/SSBR共硫化的影响,发现在偶联剂效果欠佳的情况下,完善的SR/SSBR共硫化也难以改善胶料综合性能。因此实验又在TESPT体系下,通过合成一系列不同乙烯基含量的SR,研究乙烯基含量对共硫化和并用胶性能的影响,确定5%的乙烯基含量最有利于两相共硫化和并用胶综合性能提升。同时,高乙烯基SR还为一步法TMPMP动态反应增容提供了有利条件,进一步简化了工艺,提高了胶料性能,达到同时改善了并用胶两相相容性和共硫化性的效果。最终通过系统优化配方,确定了 TESPT+商品化5%乙烯基含量SR的SR/SSBR并用胶配方,取得了原料成本、加工工艺性能、制品使用性能的优化平衡,制备出耐磨性大幅改善、抗湿滑性和滚动阻力变化不大、力学性能仅略有下降的SR/SSBR并用高性能胎面胶材料。