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Ba1-xSrxTiO3材料具有介电非线性强、居里温度随Sr含量线性可调等性能优点,在可电调微波介质器件中有广阔的应用前景。
本论文采用柠檬酸盐法合成Ba0.6Sr0.4TiO3超细粉体,采用丝网印刷工艺制备Ba0.6Sr0.4TiO3厚膜样品,考察粉体级配、印刷次数、浆料固含量、烧结温度等制备工艺条件对厚膜样品的显微结构和介电性能的影响,分析厚膜样品的介电性能与其显微结构的关系,研究厚膜样品的显微结构特征对其介电响应行为的影响及其物理机制。
采用柠檬酸盐法合成了Ba0.6Sr0.4TiO3粉体,研究了热处理温度对合成粉体物相形成和颗粒形态的影响。研究结果表明,在600℃以上的热处理温度下均可获得单一钙钛矿结构的合成粉体,合成粉体的颗粒粒度随热处理温度的升高而增大。分别在600℃和850℃下进行热处理获得的的合成粉体在颗粒形态上存在较明细的差异(平均颗粒粒度分别为59 nm和135 nm),可用以制备合适颗粒级配的起始粉体,以用于Ba0.6Sr0.4TiO3厚膜样品的丝网印刷制备。
采用丝网印刷法在Al2O3基体上制备了Ba0.6Sr0.4TiO3厚膜样品,研究了粉体级配、印刷次数、浆料固含量、烧结温度等工艺参数对厚膜样品的显微结构和介电性能的影响,获得了合适的丝网印刷制备工艺参数。合适的丝网印刷制备工艺参数是:起始粉体的颗粒级配比例为1∶3、三次印刷、浆料固含量为65%和烧结温度为1230℃。采用该工艺条件制备出的Ba0.6Sr0.4TiO3厚膜样品成膜性能良好,厚度为~35μm,具有较为致密且晶粒细小均匀(~0.3μm)的显微结构,达到良好的综合介电性能:在10 kHz频率下,介电常数为1184,介电损耗为1.0%;在10 kHz和66 kV/cm的条件下,可调性为40%,优值系数为51。
考察了不同烧结温度和固含量的Ba0.6Sr0.4TiO3厚膜样品的介电性能,研究厚膜样品的显微结构特征对其介电响应行为的影响及其物理机制。研究结果表明,厚膜样品的介电性能与其多孔显微结构紧密相关。厚膜样品中的氧离子运动及由此引起的空间电荷极化对厚膜样品的介电行为具有重要贡献,是厚膜样品的介电损耗较高的主要原因。厚膜样品的多孔显微结构对Ba0.6Sr0.4TiO3晶粒中的极性纳米微区(Polar Nano-regions,PNRs)在偏置电场下的转向行为产生显著的影响,使得厚膜样品在偏置电场下的介电常数变化偏离Johnson唯象模型所预计的模式。