智能致动材料在人工肌肉、软体机器人、柔性电子等方面都有着广泛的应用前景。作为其中之一的光响应材料一直备受关注,它所制备的光响应致动器在远程操控、响应时间和空间精度等诸多方面具有巨大优势。在各种光响应材料中,石墨烯基聚合物复合材料因其低成本、高光热转换效率、良好的机械性能和特殊的热膨胀行为成为了制备光响应致动器的不二选择。然而,这种致动器的响应性能在很大程度上受到复合材料中石墨烯含量和致动器结构的限制。一方面石墨烯含量高的聚合物复合材料可以更好地吸收外部光能,促进光热转换,从而表现出更好的致动性能,但聚合物基体中的高石墨烯负载量通常会引起石墨烯的聚集,导致机械性能降低,在外部刺激下出现不均匀形变。另一方面,传统的双层光热致动器性能基本依赖于不同材料间热膨胀系数的差值,寻找热膨胀系数差值更大的材料成了改善致动器性能的唯一途径。因此,为了提高这类致动器的性能,需要在有限的聚合物基体中负载更多的石墨烯。在本文工作中,我们从结构优化的角度出发,通过简单的原位堆积和固化方法,设计并制备了一种用于高效光响应致动器的多层石墨烯/聚二甲基硅氧烷（PDMS）复合梯度材料。典型的梯度结构材料由一个纯PDMS层和多个石墨烯/PDMS复合层组成,石墨烯浓度呈单调变化。由于梯度结构的设计和石墨烯的高光热转换效率,所制备的致动器显示出更强的光响应性能,可在8 s内快速完成响应,并且光热转换效率提高了40.9%。分别通过理论建模和有限元模拟证实,对于总厚度相同的致动器,随着堆积层数的增加,致动性能得到明显改善。此外,研究发现薄膜的厚度和石墨烯的浓度也对致动器的性能有明显的影响,通过调控制备了一个180μm厚的四层梯度致动器,实现了超过90度的偏转。最终基于优化结构后的致动器,展示了包括悬臂梁、软爬行机器人和智能抓手的应用。这项工作为制备高效光响应致动器提供了新的设计思路。