Co-TiO2纳米管电极制备及催化降解聚丙烯酰胺的研究

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本文分析了页岩气开采过程中产生的压裂返排液水质特征及处理技术现状,提出使用电化学催化氧化法对压返液进行处理。围绕压裂返排废水中主要的化学需氧量(COD)供体-聚丙烯酰胺(PAM)的去除,以制备一种稳定(耐氯离子腐蚀)、高效(高析氧电位、高电流效率、低能耗)的纳米电极材料作为研究目标。重点考察电极的制备过程,通过对(Co-TiO2纳米管极板的内部形貌、晶型结构、电化学特征以及催化降解性能进行表征,探索得到Co-TiO2纳米管极板的最佳制备条件;研究了 Co-TiO2纳米管电极处理PAM模拟废水的影响条件;分析了 Co-TiO2纳米管材料的电催化氧化机理以及PAM降解历程;并对实际页岩气压裂返排液的处理效果进行了评价。通过对催化材料对TiO2纳米管电极的改性研究,得出的结论为:双向脉冲电流能将钴有效地负载到TiO2纳米管中;通过负载钴明显提升了 TiO2纳米管的导电性(平均电解电压降低了 1.3V)以及对氯的电催化活性;钴在低负载量(0.0333mg/cm2)的情况下显著降低了 TiO2纳米管电极的析氯电位(析氯电位降低了 0.632V)并继续保持较高的析氧电位。Co-TiO2纳米管电极用于二维电解系统处理PAM模拟废水过程中,最佳电流密度为7mA/cm2,氯离子(Cl-)浓度20000mg/L左右时最佳,酸性条件下的COD去除率、电流效率和功耗均优于碱性条件,验证了制备所得的Co-TiO2纳米管电极适合于高氯废水难降解有机物的电解处理。同时探讨分析了高聚物PAM在Co-TiO2纳米管电极电解过程中的降解历程:PAM在活性氯等强氧化性物质共同作用下,由高分子有机物向小分子物质转变,最终被完全矿化,部分有机物则生成了包括氯代醇、氯代醚在内的小分子有机化合物,降解过程满足一级反应动力学模型。将Co-TiO2纳米管电极用于二维电解系统对实际页岩气压返液进行电解处理,阳极为Co-TiO2纳米管电极,阴极为石墨电极,电流密度为7mA/cm2电解60min后,COD去除率为54.5%,电流效率为51.8%,功耗为27.8kWh/kgCOD,电解120min后,COD去除率达90.9%。
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