碳材料由于具有良好的力学、热学、光学、电学以及化学性能而得到广泛的研究。由于“碳”拥有三种不同的杂化态,可以组成不同维度的物质,拥有截然不同的性质。比如具有二维蜂窝状结构的石墨烯,除了具有极高的导电率和表面积以外,其显示出长的自旋寿命以及有限的超精细相互作用,有利于其在自旋电子学以及生物医学的应用。这类轻质材料中的磁性使其可以设计成合适的信息存储器件,有望取代硅成为新一代电子学器件的主要原料。其次,石墨烯由于其具有大的比表面积、超高的导电性、化学稳定性以及柔性可塑等特点,被认为是革新电化学储能装置的潜在材料。另外,不同于石墨烯的平面结构,理论证明,具有零维特殊笼状结构的富勒烯（C60）,由于曲率和五元环的存在,使得其在非贵金属能源催化领域有着潜在的催化应用价值。近年来,异质原子掺杂,尤其是氮掺杂,能够有效地调节碳材料的化学和物理性质。在基础物理方面,对于本征非磁的完美石墨烯来说,能够引入并调控局域磁矩从而获得室温铁磁性,是推动其在自旋电子器件应用的关键。我们课题组此前通过氟化退氟原位超掺杂氮,大幅度提升了氮掺杂浓度,获得了饱和铁磁磁矩高达0.17 emu/g的石墨烯,居里温度提升到250.1 K。但在此体系中,顺磁依然占主导,铁磁矩依然很低（最高占比13.5%）,距离室温应用还有一段距离。在电化学方面,石墨烯进行氮掺杂之后,其结构中的电子分布和自旋浓度会受到周围氮原子的影响,从而影响材料表面的活跃区域,这类区域可以直接参与到催化反应当中,进而显著提升其电化学性质,在电化学领域的应用研究与日俱增。但是石墨烯在制备过程中容易重新堆叠,导致材料的表面不能得到充分的利用,于是合理设计并制备三维石墨烯也成了众多研究者追求的目标。除石墨烯以外,大量理论研究证实氮掺杂零维C60有望作为能源电池的非贵金属催化剂,但目前尚未见过实验报道。在本论文中,我们在总结前期研究基础上,首次在实验上获得了稳定的室温铁磁石墨烯,并设计和制备出氮掺杂的三维石墨烯网络结构和零维C60,此两种体系均获得了理想的电化学性质。本文主要研究内容及主要结果如下:1.通过球差电镜发现,制备态的氧化石墨烯存在大量的大空位缺陷,空位的存在能够阻碍磁矩之间的耦合。并且氮倾向于掺杂在大空位缺陷处,而且是非磁的,这就大大降低了氮的有效磁引入效率。为了获得室温铁磁石墨烯,我们从原材料出发采用完美的石墨,通过氟化退氟原位掺氮方式,成功地在氮掺杂量仅为5.88 at.%的体系中获得了稳定的室温铁磁石墨烯,有效提升了氮的磁引入效率,铁磁占比高达32.5%,进一步推动了石墨烯在自旋电子器件的应用。2.为了解决电化学性能对材料高比表面积、高导电性以及丰富的活性位点的要求,我们设计并制备出氮掺杂三维石墨烯网络结构。一方面高导电性的三维网络骨架贯穿并支撑整个石墨烯凝胶,解决了制备过程中石墨烯片层坍塌、有效比表面积减少的问题,从而形成疏松多孔的三维结构,比表面积高达583 m2 g-1;另一方面氮掺杂石墨烯凝胶丰富的活性位点以及高导电性解决了三维石墨烯高导电性和高比表面积不能兼得的问题,电导率为3.33 S m-1,内阻仅仅0.4Ω。正是两者之间一定的协同作用,使得这种三维复合结构材料的比电容能够达到380 F g-1,同时也赋予了该三维材料优异的循环稳定性,在5 A g-1的电流密度下,经过4600次循环后,比电容依然维持在初始的93.5%。3.通过组内氟化退氟造空位进行原位掺氮的技术,成功地对C60进行氮掺杂改性,并使其笼状结构得以保留。系统的电化学测试证实,氮掺杂使得富勒烯的氧气还原（ORR）催化性能（E1/2=0.76V,极限电流4.66mAcm-2）大幅提升,甚至趋近于商业Pt材料（E1/2=0.80V,极限电流5.67 mA cm-2）,而其循环寿命却高于商业Pt材料。对比实验证实,只有经过氟化高温退氟原位掺氮的C60性能最好,此时的氮掺杂C60最接近理论最优模型C59N。综上所述,高温修复、曲率、五元环缺陷以及氮掺杂的协同作用,赋予了 C60优异的ORR催化性能,为C60在能源催化领域开辟了新的道路。