【摘 要】
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铁电功能陶瓷拥有优良的电、声、热、力、光等多方面的物理特性。以陶瓷块体作为介质层的电容器遍布于各种印刷电路板之中。如何实现瓷片电容的高储能密度成为眼下研究的热点。目前,铅基体系的介质层被广泛的应用于商业之中。然而出于对环境以及人类健康的考虑,寻求高储能密度的无铅基介质层成为一个重要的分支。针对目前对于高储能密度陶瓷的需求、环境可持续发展的理念以及陶瓷电容器的实用性方面出发,本文着眼于无铅基陶瓷体系
【基金项目】
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国家自然科学基金（51604087,11574057,11904056,51702055,12172093）； 广东省自然科学基金项目（2016A030313718）； 广东省科技项目（2017A010104022）；
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铁电功能陶瓷拥有优良的电、声、热、力、光等多方面的物理特性。以陶瓷块体作为介质层的电容器遍布于各种印刷电路板之中。如何实现瓷片电容的高储能密度成为眼下研究的热点。目前,铅基体系的介质层被广泛的应用于商业之中。然而出于对环境以及人类健康的考虑,寻求高储能密度的无铅基介质层成为一个重要的分支。针对目前对于高储能密度陶瓷的需求、环境可持续发展的理念以及陶瓷电容器的实用性方面出发,本文着眼于无铅基陶瓷体系:从缺陷增益的角度促进瓷片电容储能密度的提升;从陶瓷容忍因子的角度去调节晶体结构达到提高电介质热稳定性的目的。该方法具有实际的可操作性,也为材料的性能调控提供了一种可行的思路。本文使用高温固相反应,以金属氧化物、金属碳酸盐为原材料分别合成了不同种类的铁电陶瓷。主要研究内容如下:（1）以BaSn0.1Ti0.9O3为基础,从缺陷增益的角度出发,构造了稀土元素（镧）掺杂的非化学计量比的Ba1-xLaxTi0.9Sn0.1O3（BLTS）铁电陶瓷,并研究了该体系的铁电陶瓷的储能特性、介电特性、阻抗特性以及模量特性。通过非化学计量比的构造,当引入镧的含量为3 mol%时,该体系呈现出优异的能量存储密度(Wrec=4.44 J/cm~3)和储能效率（η=91.49%）。通过对材料介电谱、阻抗谱和X射线光电子能谱的分析发现铁电储能整体性能的提高应归功于缺陷偶极子辅助整体极化强度的提高。（2）采用高温固相法制备了Zr4+掺杂钛酸镧钡(Ba0.955La0.03Ti1-yZryO3,BLTZ)铁电陶瓷,并研究了该体系的热稳定性、介电特性、阻抗特性以及储能特性。随着Zr4+掺杂含量的增加该体系的热稳定性呈现增加趋势（从15℃～75℃变化为15℃～85℃）。当y的值分别等于0、0.015、0.030、0.045时,其有效储能密度分别是1.38 J/cm~3、1.51 J/cm~3、1.62 J/cm~3、1.40 J/cm~3;计算结果表明Zr4+离子掺杂对于钛酸镧钡的储能密度没有太大影响。上述结果表明在以ABX3为通式的钙钛矿晶体结构之中,通过调节铁电陶瓷的Goldschmidt容忍因子进而去提升材料的热稳定性是有效的,同时也表明材料微观结构反映材料宏观特征这一普遍准则。通过阻抗虚部归一化和电导活化能的计算可知,BLTZ的高温介电弛豫现象归结于双电离氧空位的跳跃传导。（3）采用高温固相反应制备了Zr4+离子和Sn4+离子共掺杂的钛酸镧钡铁电陶瓷(Ba0.955La0.03Zr0.02Ti0.98-zSnzO3,BLZST)铁电陶瓷。本文研究了BLZST的介电温谱、铁电特性以及阻抗等特性。场发射扫描电子显微镜观察BLZST的表面微观样貌表明该陶瓷具有良好的致密性。随着Sn/Ti比的逐渐变化,钛酸镧钡陶瓷的击穿电场先增加后减少。这可能是由于Sn/Ti比的不同使得晶格扭曲的程度不一致,进而促使陶瓷的电学性质改变。高温情况下材料的介电频率特性以及阻抗特性的测试结果表明:高温段出现的介电频谱弛豫现象与氧空位的移动过程是紧密联系的。
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