由二维石墨烯片层间相互搭接而成具有宏观三维结构的石墨烯气凝胶是目前石墨烯材料领域的研究热点之一。石墨烯气凝胶具有超弹性、高电导率、大比表面积、高孔隙率、亲油疏水、低热导率等优秀特性,使石墨烯气凝胶在超级电容器、环境修复、高性能传感器等领域极具应用潜力。但由于石墨烯气凝胶内部范德华力孔壁搭接方式,当结构受到拉伸、弯曲、扭转应力时往往显示出极低的强度,几乎不可发生变形,且表现为脆性破坏,极大的限制了其优异特性的发挥。为提高石墨烯气凝胶的力学性能,本文创新性的提出了三明治结构复合增强石墨烯气凝胶的方法,利用多壁碳纳米管薄膜作为面板材料,石墨烯气凝胶作为芯材,氧化石墨烯乙醇溶液作为粘合剂,成功制备了夹芯气凝胶。通过以氧化石墨烯水溶液作为前驱体,水热还原法和冰模板法法制备高质量的石墨烯气凝胶,通过化学气相沉积方法制得多壁碳纳米管海绵,并通过毛细力使其致密化得到多壁碳纳米管薄膜。本文通过对夹芯气凝胶的力学性能研究,发现三明治复合增强方法有效提升了石墨烯气凝胶的力学性能。夹芯气凝胶的最大可逆压缩率达到99%,极限压缩应力最高可达3.35 MPa,较同密度石墨烯气凝胶提升2.43倍;夹芯气凝胶芯材破坏时的拉伸强度为0.312 MPa,拉伸应变为2.2%,较石墨烯气凝胶均有较大提升;该气凝胶可以承受弯曲与扭转变形,阻止了芯材变形过程中脆性破坏的发生,且在变形过程中可储存应变能在撤去外力后能够迅速回弹至原状。通过实验及理论分析,揭示了不同应变模式下夹芯气凝胶对芯材材料的增强机理,并提出了表面约束增强致柔致韧的方案,证明了石墨烯气凝胶的柔韧化转变。围绕柔韧化石墨烯气凝胶,本文创新性的提出压阻式夹芯气凝胶柔性传感器器件,并对该柔性传感器进行了传感性能研究。经研究发现该器件在大压缩变形下呈现出可完全恢复的电阻响应,相对电阻随压缩应变呈线性变化,几乎无传感滞后现象,灵敏度可达0.76;该传感器极为灵敏可对500 Pa微应力进行稳定传感,最小可识别应变达5μm;该传感器在弯曲应变过程中亦表现出极为稳定的传感,与压缩过程类似相对电阻随挠度呈线性变化,灵敏度达S=2.05/mm。并通过实验及理论分析揭示了石墨烯气凝胶的压阻机理,对压缩应变下相对电阻与压缩应变的关系进行了公式推导。基于碳材料的环境稳定性特征,将该传感器置于液氮、400℃环境下测定其传感性能,发现高温下相对电阻随压缩应变的变化关系与室温温度一致表示为线性,液氮环境下其变化关系略有不同,但都可保证持续、稳定传感,验证了该传感器在极端环境温度下使用的可行性,扩展了对深空、深地、深海等极端环境探测时传感器件的选择。