氮掺杂碳量子点的荧光分析检测及光催化性能研究

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本文采用简单经济、生态友好的一步水热法合成了量子产率(QY)分别为26.9%、44.7%、66.8%的氮掺杂碳量子点(N-CQDs),并将QY为66.8%的N-CQDs应用于汞离子和碘离子的选择性检测。此外,将不同QY的N-CQDs 与 TiO2(P25)复合,应用于光催化分解水制氢,研究了N-CQDs的QY对复合物产氢性能的影响并分析了复合物的光催化机制。利用含氮丰富的原料,通过调节原料的添加比例,采用简单经济、生态友好的一步水热法制备了QY值分别为26.9%、44.7%、66.8%的N-CQDs,三种N-CQDs均表现出很好的水溶性,稳定性,且尺寸接近,形貌相似。然而在组成和结构上有所差别,随着原料乙二胺用量的增大,得到的N-CQDs的N/C原子比依次增加,C-N结构增加,C=O-NH等官能团增加,QY也随之增强。将QY为66.8%的N-CQDs应用于检测领域,通过荧光淬灭现象N-CQDs对汞离子表现出良好的选择性,并且荧光淬灭程度与Hg2+的浓度在10nM-20nM范围内呈线性关系,检测限计算为8.6nM(1.72ppb),低于世界卫生组织(WHO)和美国环保局(EPA)的标准。随后N-CQDs-Hg2+的荧光淬灭体系,通过荧光恢复过程,对碘离子表现出良好的选择性,且荧光恢复程度与I-浓度之间在0.5μM-40μM内表现出良好线性,检测限为0.354 μM,在检测正常人体尿碘浓度中具备潜能。经紫外-可见吸收光谱和荧光寿命分析,荧光淬灭应由Hg2+与N-CQDs作用发生电子传递过程所致,而添加I-,通过形成HgI2可有效抑制其电子传递,使荧光恢复。将不同QY的N-CQDs与P25物理复合(N-CQDs/P25)用于光催化分解水制氢,三种复合物在紫外-可见光领域产氢较P25都有明显提高,且可拓展光响应范围,实现可见光催化产氢。随QY的增加,产氢效果依次增大。从不同N-CQDs的结构和组成机制进行分析,N-CQDs的QY的增大应该是由表面钝化、缺陷减少所致,低缺陷的N-CQDs能更有效的传递电子,因此在紫外-可见光下它们能及时接受并转移Ti02的光生电子,促进光生电子和空穴的有效分离;在可见光下,它们可以更加有效的吸收可见光产生更多的激发电子来敏化TiO2,进而产生更多的氢气。
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