【摘 要】
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聚乙烯醇缩甲醛（PVFM）因具有优异的多孔性、水亲和力、耐磨性和耐化学药品性在水处理应用领域具有广阔的前景。然而PVFM在实际水处理中表现出的生物亲和性较差,难降解,处理效率较低等问题阻碍了其进一步应用。玉米秸秆纤维（CSF）具有的无毒、易降解和良好生物相容性等特点,以及四氧化三铁纳米粒子（Fe3O4）所具有的磁性能对于提高材料的生物亲和性、吸附能力和污水处理效率都具有一定的优势。因此,本文制备了
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聚乙烯醇缩甲醛（PVFM）因具有优异的多孔性、水亲和力、耐磨性和耐化学药品性在水处理应用领域具有广阔的前景。然而PVFM在实际水处理中表现出的生物亲和性较差,难降解,处理效率较低等问题阻碍了其进一步应用。玉米秸秆纤维（CSF）具有的无毒、易降解和良好生物相容性等特点,以及四氧化三铁纳米粒子（Fe3O4）所具有的磁性能对于提高材料的生物亲和性、吸附能力和污水处理效率都具有一定的优势。因此,本文制备了新型玉米秸秆纤维改性聚乙烯醇缩甲醛（CSF-PVFM）和磁性聚乙烯醇缩甲醛（Fe3O4@SiO2/CSF-PVFM）两种生物载体材料,并对两者的理化性能、吸附性能和污水处理效果进行研究。具体研究内容及结论如下:（1）稀酸预处理玉米秸秆提取CSF后,采用“一锅法”制备CSF-PVFM材料。通过单因素和响应面实验优化了制备条件,采用傅里叶红外光谱分析（FTIR）、X射线衍射分析（XRD）和扫描电子显微镜分析（SEM）等方法研究了材料各项性能。结果表明:5 g玉米秸秆酸处理3.5 h,依次加入9%PVA溶液120 g,0.75 g十二烷基磺酸钠,12 mL硫酸,12 mL甲醛和1.2 g碳酸氢钠制得的CSF-PVFM材料性能较优,孔隙率超过97%,比重平均为1.04 g·cm-3,吸水倍率可达31.78。在该条件下制得的材料比表面积为1.33m~2·g-1,较传统改性PVFM材料提高1.25倍,平均孔径为3.83 nm,热降解能力和拉伸强度较纯PVFM均有一定的提升。（2）以硅酸钠（Na2SiO3）为硅源制得四氧化三铁核壳纳米粒子（Fe3O4@SiO2）,通过FTIR、XRD和能谱分析（EDS）等方法对其进行表征。结果表明:Fe3O4@SiO2核壳纳米粒子具有非晶网络结构的二氧化硅（SiO2）表层,大大提高Fe3O4在材料中的分散性。材料的饱和磁化强度为19.00 emu·g-1,仍然保留了Fe3O4的超顺磁性。（3）将Fe3O4@SiO2核壳纳米粒子引入CSF-PVFM中制备出一系列不同组成的Fe3O4@SiO2/CSF-PVFM材料,研究材料中加入Fe3O4@SiO2核壳纳米粒子的较优比例。通过FTIR、XRD和综合物性测量系统（PPMS）等方法对材料进行表征,并通过对亚甲基蓝的吸附实验分析材料的吸附性能。结果表明:加入质量分数为0.75%的Fe3O4@SiO2核壳纳米粒子时,Fe3O4@SiO2/CSF-PVFM材料的比重为1.01 g·cm-3,接近水的比重(1 g·cm-3)使其需少量的能量就可以呈流化状态,而孔隙率和吸水倍率分别为96.85%和31.14,较CSF-PVFM仅有小幅下降,同时Fe3O4@SiO2核壳纳米粒子的引入,使材料被赋予磁性能,饱和磁化强度为17.57 emu·g-1。材料对亚甲基蓝的吸附平衡时间为60 min,去除率为93.55%,相较于纯PVFM材料和CSF-PVFM材料,吸附性能得到显著改善。（4）将CSF-PVFM和Fe3O4@SiO2/CSF-PVFM两组生物载体进行污水处理实验,通过测定化学需氧量（COD）和总氮（TN）分析其污水处理效果。结果表明:CSF-PVFM和Fe3O4@SiO2/CSF-PVFM两种生物载体的COD平均去除率分别为92.67%和94.37%,TN平均去除率分别为57.05%和60.91%,两者的出水COD和TN分别小于50 mg·L-1和15 mg·L-1,均取得了较好的污水处理效果,且Fe3O4@SiO2/CSF-PVFM生物载体材料效果更佳。
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