Fe基复杂氧化物薄膜的制备与表面改性及其光电催化分解水性能研究

来源 :吉林大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yezilei311
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
太阳能是地球上最充足、最清洁和可再生的能源。利用人工光合成方法制氢是解决世界能源问题的重要方法之一,光电化学分解水(photoelectrochemical,PEC)是进行太阳能制氢最有前景的人工光合成途径之一。光电化学分解水不仅可以产生高能量的化学燃料,还可以将其以H2的形式存储起来,便于运输和使用。氢气的质量能量密度要比汽油高出3-4倍,既可以直接燃烧,又可以用作氢气燃料电池。每年,到达地球上的太阳能大概有105 TW,其中陆地上约有36000TW。这意味着,仅在1%的陆地上覆盖效率仅有10%的PEC电池,每年就可以产生36 TW的能量,这一能量足以满足2050年全球的预计能量消耗。目前,构建高效、稳定的太阳能到氢能的转换器件仍然是一个难题。首先半导体电极材料的选择尤为关键,因为它是光电化学分解水器件的重要组成部分,它集吸光和催化功能于一体。理想的光电极材料要有合适的带隙以充分吸收可见光,合适的能带位置,所含元素应是地壳存储量高、廉价且无毒环保,最重要的是要具有高效的催化活性及稳定性。目前为止,尚未发现某一种单一材料可以满足以上全部要求。因而,寻找满足以上全部要求的新的电极材料仍是我们不断努力的方向。在本论文中,我们尝试使用较为新颖的铁氧化物ZnFe2O4和Fe2TiO5作为单一组分的光阳极材料,通过电喷雾的方法制备了纳米结构的薄膜,并通过多种表面修饰手段提高了Fe2TiO5的光电催化性能:1、我们利用电喷雾离子化方法制备了由纳米粒子组成的ZnFe2O4薄膜,作为光电催化分解水的阳极材料。我们研究了实验参数对薄膜形貌和催化性能的影响。随着衬底温度的改变,薄膜由致密平坦逐渐变稀疏,进而变成小纳米粒子。这种小粒子堆积而成的薄膜,具有更大的表面积,而且缩短了光生空穴到材料表面的输运距离,可以更高效地达到半导体/电解液的界面,进行水氧化反应,因而可以有效地提高分解水的效率。另外,薄膜的厚度对分解水性能也起着十分重要的作用。最适的薄膜厚度更有利于提高分解水的效率。最后,我们又研究了电压对于薄膜分解水性能的影响。电压越高,电喷雾形成的液滴带的电荷就越多,进而液滴就会因为库伦爆炸形成更小的液滴,最终生成的纳米粒子也就越小。2、我们利用电喷雾离子化方法制备了纳米结构的Fe2TiO5薄膜。我们通过调节衬底温度,在350℃时得到了纳米结构的Fe2TiO5薄膜,其由纳米粒子堆积而成,比表面积较大、与电解液接触充分,减小了光生载流子的传输距离。因而相比于其他结构的Fe2TiO5薄膜,其催化性能更加优异。根据XRD结果可知,不同衬底温度下制备出的薄膜,经后续550℃退火后,皆为赝板钛矿型Fe2TiO5的纯相。此外,我们对纳米结构的Fe2TiO5薄膜进行了表面的F处理,大大提高了其催化活性,光电流密度提高了一倍多。我们对处理前后的样品进行了结构、电子态、形貌等的详细表征,探究了其构效关系以及性能提升的机理。3、我们利用电喷雾沉积的方法制备了纳米结构的Fe2TiO5薄膜,并采用表面Al和Fe共修饰的方法来提高其光电催化性能。经过Al和Fe两种元素的表面修饰后,样品的光电流得到了明显的提升。在1.23 VRHE时,样品的光电流密度从0.18 mA cm-2提升到0.31 mA cm-2,继而提升到0.58 mA cm-2,约为原来的3.6倍,开启电势也降低了近300 mV。通过电化学阻抗谱的测试我们发现,表面修饰方法不仅提高了载流子在电极内部的输运和分离效率,同时也促进了电极与电解液界面载流子的迁移,有效地参与到催化反应中去。本论文中,我们通过纳微结构构筑、表面修饰以及助催化剂沉积等方法,制备了纳米结构的ZnFe2O4和Fe2TiO5薄膜,并对Fe2TiO5的表面进行修饰,得到了性能显著提升的新型光阳极材料。我们的研究着重于开发新型光阳极材料,并通过不同的方法提升新型光阳极材料的性能。这一研究为制备高效光阳极材料提供了全新的方法与思路。
其他文献
目的观察5-氨基酮戊酸光动力(ALA-PDT)联合咪喹莫特治疗肛周尖锐湿疣的临床效果。方法分析2016年2月~2017年10月于北京佑安医院治疗的人类免疫缺陷病毒/艾滋病合并肛周尖锐湿
随着社会发展,高校扩招、互联网兴起以及学生自身等原因,高校突发事件发生的概率较高,这将给高校带来负面影响,并造成一定损失,影响高校的发展。思想政治教育工作对学生的发
为探究氮素对饲用燕麦叶片衰老特性的影响,在科尔沁沙地,以燕麦为材料,于苗期、分蘖期、拔节期、抽穗期按照15%,40%,25%,20%比例,对燕麦追施0(CK),70,140,210,280 kg/hm~2纯
人力资源管理是我国管理领域的热点。本文通过分析我国学术期刊有关人力资源管理方面的研究成果,作者发现,(1)我国人力资源管理学术研究的方向没有变化;(2)我国目前人力资源管理研究
病例资料患者,女,42岁,因“右侧胸背部疼痛20^+天,加重伴呼吸困难5天”于2014年2月4日入院。既往史:发现血压升高3^+月,最高达180/7mmHg,未正规监测及治疗,余无特殊,体型肥胖,适龄结婚及生
目的观察成人不同的年龄组,奇静脉主干的分布状况,掌握奇静脉解剖学行程的规律,为奇静脉系、后纵膈、胸腔大血管疾患的诊治提供参考依据。方法胸部经螺旋CT强化扫描的受检者6
目的探讨颅底创伤与阵发性交感神经过度兴奋(PSH)发生的关系以及对PSH患者的临床结局影响。方法本研究纳入了2014年1月至2016年12月长征医院神经外科重症监护室(ICU)内以颅脑外伤
本文通过对延安出土的唐代《李良僅墓志》的考述,分析了李良僅吐谷浑族属及家族世系中几代人事唐事迹,从而揭示出唐代吐谷浑部落迁徙陕北的情况,也进一步探讨了李良僅家族在
结合现场实际情况,针对安川VARISPPED G7系列变频器及换代产品VARISPEED YS1000系列变频器在同一故障类型下的损坏程度,分析传统型IGBT与新型IPM智能功率模块的区别与优越性,
为研究软上地区钻孔灌注桩在长期荷载下的工作性状,作者对工程试桩进行了为期3个月的静载荷试验,系统地研究了桩土相互作用、荷载传递规律、侧摩阻力随相对位移的发挥情况以