碳酸锂作为制造锂离子电池的基础原料，其纯度、粒度、聚结程度和晶体形貌是关键质量指标。现有电池级碳酸锂生产工艺虽基本能够满足锂电池用碳酸锂对于纯度和粒度的质量要求，但仍存在工艺路线复杂冗长、晶体破碎严重、产品形貌不完整等问题。因此，本文以硫酸锂和碳酸钠生成碳酸锂的沉锂反应结晶过程为研究体系，以实现单分散形貌完整的电池级碳酸锂晶体规模化生产为研究目标，在对传统沉锂过程建模与优化的基础上，探索单分散碳酸锂可控制备条件及碳酸锂溶液结晶中的聚结机理，并开发新型多级梯度结晶工艺。
　　首先，基于响应曲面法对传统沉锂反应结晶过程进行建模与优化，旨在探讨传统工艺条件下电池级碳酸锂生产的可能性。综合考察反应温度、加料速率、溶液浓度和搅拌速率对沉锂反应结晶过程收率、结垢率、平均粒径和粒度分布的影响以及两两之间的交互作用，对实验数据进行多元回归拟合得到响应预测模型，并进行模型和各因素之间的显著性检验及响应曲面分析。以收率最高、结垢最少、粒径最小、粒度分布最窄为目标进行多目标最优化，在限域范围内最优化条件下制备的碳酸锂产品尚不满足电池级碳酸锂的质量要求。
　　其次，探索单分散碳酸锂晶体可控制备条件并研究碳酸锂溶液结晶中的聚结行为，旨在为后续结晶新工艺的开发提供理论支撑。通过不同温度和过饱和度的沉锂反应结晶实验探明了单分散碳酸锂晶体可控制备条件，即高温、低过饱和度、短停留时间的结晶，并发现了碳酸锂晶体形貌随温度和过饱和度的变化规律。实验确认了碳酸锂结晶过程中的聚结并不是颗粒在流体中运动而互相碰撞粘连导致的，而是由于成核和生长多重机制的复杂耦合作用，才导致了碳酸锂严重的聚结行为。通过过程在线分析技术原位研究了碳酸锂水相体系结晶过程，证实了碳酸锂极快的聚结速率并且壁面处的异相成核是导致碳酸锂严重结垢行为的主因。
　　最后，在单分散碳酸锂晶体可控制备条件和聚结机理的研究基础上，为了对温度、过饱和度和停留时间进行有效调控，开发出新型多级梯度结晶工艺，所得产品呈现很好的分散性，晶体形貌完整且几乎无聚结，其纯度和粒度指标也明显优于传统沉锂反应结晶工艺所得产品；此外，该工艺避免使用高能耗的气流粉碎，较短的生产工艺路线使得其产品具有一定的市场竞争力。纯度分析结果表明碳酸锂结晶过程中杂质随晶体析出是由表面吸附和母液包藏共同控制，且少量去离子水的洗涤就能大幅提高产品纯度。利用AspenPlus软件对多级梯度结晶过程进行全流程模拟，确定混合温度和循环量并实现了过程优化。