核能的快速发展离不开锕系元素化学的基础研究,这有助于人们理解锕系元素在乏燃料后处理过程中的化学行为与变化。随着人们对锕系元素独特的电子结构及其性质方面的深入认识,锕系金属有机化合物的研究已成为金属有机化学研究领域以及核化学研究领域的热点问题之一,其中锕系异核双金属化合物更是研究的难点,其化合物的合成和分离极具挑战性。近30年来,锕系异核双金属化合物的实验研究极大促进了锕系化学成键理论的发展。本文利用相对论密度泛函理论计算方法和化学成键分析手段,系统研究了非支撑含铀异核双金属化合物的分子结构、电子结构和化学成键性质。基于含铀非支撑U-Fe键的单晶结构L^ArU-FeCp（CO）₂(L^Ar=deprotonated p-terphenyl bis（aniline）ligand),利用相对论密度泛函理论系统研究了化合物L^ArU-MCp（CO）₂（M=Fe,Ru,Os）中U-M键的成键性质。计算结果揭示U-M键之间具有高度极化的相互作用,且显示出明显的单键特征。基于电子密度的拓扑分析表明,U-M键之间作用主要为离子相互作用,含有一定的共价性。此外,热力学结合能计算结果表明,U-M键化合物在一定条件下可以实验获得。这项研究工作拓宽了对非支撑含铀异核双金属化合物成键性质的认识。通过两个中性化合物[（CpSiMe₃）₃U]和[E（NCHMes）₂],构筑了一系列潜在的化合物（CpSiMe₃）₃U-E（NCHMes）₂（E=Si,Ge,Sn,Pb）,利用相对论密度泛函理论研究其分子结构、电子结构以及化学成键性质。根据分子轨道,自然电荷,拓扑分析以及电子局域化函数分析结果,表明U-E键之间具有高度极化的相互作用,且呈现明显的donor-acceptor成键类型。特别地,U-E键成键主要涉及U 6d和E ns轨道,这导致了U-E键donor-acceptor相互作用的性质。因此,U-E键明显不同于一般的铀-过渡金属键、铀-主族元素键。此外,基于键级和EDA（能量分解分析）结果,U-E键的强度依次为U-Si>U-Sn>U-Ge>U-Pb。最后,热力学结合能计算结果表明这四个化合物在一定条件下可以实验获得。这项研究工作揭示了二价14族化合物有希望作为配体构筑新的非支撑含铀异核双金属化合物。