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随着汽车保有量的大幅增加和世界范围内石油危机的日益严重,降低车用动力的燃料消耗和尾气排放已经成为汽车消费者和生产者共同关注的话题。利用清洁能源燃料代替柴油、汽油等传统燃料是解决这一问题的有效途径之一,天然气(NG)作为一种绿色替代燃料逐渐成为人们研究的热点。本论文针对压缩天然气汽车排放中CH4浓度高且难氧化的特点,研制稀土钙钛矿型La1-xCexMnO3纳米粉体,开发适用于压缩天然气汽车尾气后处理的催化转化器,具体研究内容如下:
1.采用溶胶-凝胶法制备一系列La1-xCexMnO3(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8)钙钛矿催化剂粉体,利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)等测试技术对其结构和形貌进行研究。考察焙烧温度和Ce取代量x值对La-Ce-Mn型钙钛矿晶体结构的影响。
2.结果表明焙烧温度在700℃以上时样品中才出现明显的钙钛矿结构,800℃焙烧制备的样品粒径比较均匀,钙钛矿含量比较丰富;Ce取代量x值对钙钛矿晶体结构影响较大,x=0.2时,样品的钙钛矿晶体结构属于四方晶系,x>0.2时样品的钙钛矿晶体结构转变成三方晶系。
3.将La1-xCexMnO3纳米粉体分散在γ-Al2O3浆料中,以堇青石蜂窝陶瓷为载体制备La1-xCexMnO3(x=0.2,0.4,0.6)/γ-Al2O3/堇青石蜂窝陶瓷催化转化器。并在自行设计和建设的催化燃烧平台上考察不同Ce取代量的钙钛矿催化剂对模拟CNG发动机尾气中CH4、CO和NOx的催化转化作用。
4.Ce取代量x对催化剂的催化活性有较大影响。
1)随着x由0.2增加至0.6,CH4的初始转化温度Ti由100升高至200,而低温条件下的转化率逐步降低;相应的CH4的最终转化率没有明显变化,分别是31.3%,31.1%和33.4%。
2)随着x由0.2增加至0.6,CO的初始转化温度Ti、半转化温度(T50)逐步降低;而完全转化温度(T100)则在x=0.4时出现最小值。
3)x的变化对NO的初始转化温度、转化率没有明显的影响。