环境问题和能源危机是近年来最引人注目的话题,由于化石燃料使用过程对环境造成极大危害及对其不可持续性的担忧,越来越多的科学工作者将目光转向生物质等可再生能源化学品的研究。开发生物质能源化学品生产过程中廉价、高效的催化加氢材料和工艺路线是重要的研究方向。本文针对负载型纳米钌、镍催化剂的制备条件,考察了催化剂在温和反应条件下对生物质衍生化合物的催化加氢性能。借助X射线衍射、透射电镜、拉曼散射光谱等分析手段,分析推断了催化剂的构成和催化剂性能之间的联系,进而对反应机理进行阐述。本文主要研究结果如下:使用经酸活化后的碳纳米管作为载体,采用浸渍法制备的催化剂Ru/CNTs中Ru粒子的平均粒径为2.74 nm,在温和的反应条件(反应温度为160°C,氢气压力为1 MPa,搅拌速度为500 rpm)和绿色溶剂水的反应体系中,经过5 h的反应时间,高效的将生物质衍生平台化合物糠醛催化加氢升级为环戊酮,反应中4.68 mmol糠醛的转化率达到99%,环戊酮选择性达到91%。作为催化剂载体的CNTs具有独特的导电性使得氢气在催化剂表面解离成氢原子速度加快,形成氢溢流的现象,提高反应催化加氢效率。环戊酮成环反应需要H~+作为中间生成物的催化剂,而Ru/CNTs催化剂本身具有的酸性,加速了水的电离生成了更多的H~+,使得最终环戊酮的产率及选择性提高。研究结果证明,Ru/CNTs双功能催化剂中载体的特殊性质与催化活性中心的协同效应对于未来高效催化剂的制备及其在生物质衍生化合物催化加氢制备高附加值能源化学品研究中有重要的参考意义。采用稻壳炭为载体,过渡金属镍作为催化活性中心,使用新颖的碳热还原催化石墨化方法原位制备的催化剂Ni/RHGC,通过其对生物油模型化合物香草醛的加氢脱氧效果,考察其载体稻壳碳石墨化程度和催化剂催化加氢活性之间的关系。催化剂经部分石墨化后,具有的有序石墨结构具备部分导电性且多孔的稻壳炭可以吸附大量氢气,当催化剂加速氢气解离为氢原子后,催化剂在香草醛催化加氢脱氧升级为4-甲基愈创木酚的反应中体现出了较为优秀的催化活性。经本论文研究发现,在负载型纳米金属催化剂中,催化活性中心不只是纳米金属粒子,其催化剂载体的变化对于反应的催化效率有着非常重要的影响。这对新型高效非贵金属催化剂的制备并将其应用于生物质衍生化合物催化加氢升级,提供了一种行之有效的研究思路。采用碳热还原法制备的Ni/RHAC具有高效催化加氢活性,其在生物油模型化合物香草醛的催化加氢脱氧反应中表现出了良好的催化活性。催化剂中镍纳米粒子负载均匀,团聚现象不明显,通过氮气吸附脱附表征发现催化剂是一种具有多级孔道结构的多孔吸附型催化剂。通过调变十氢化萘/水的溶剂组成,发现Ni/RHAC可以在一定条件下将溶剂乳化为Pickering乳液的反应体系,使得香草醛催化加氢脱氧反应发生在Pickering乳液微囊反应器的气-液-固三相交界处,目标产物4-甲基愈创木酚的选择性大幅提高。当制备的20 wt%Ni/RHAC-500在混合溶剂(30 m L十氢化萘+10 mL水)中将反应体系乳化,并在1.31 mmol香草醛加入量的情况下以温和反应条件(反应温度120°C,氢气压力1 MPa,搅拌速度500 rpm),经3 h反应,香草醛转化率达到95%,且4-甲基愈创木酚选择性达到100%。通过本文的研究表明,在催化加氢反应中催化剂本身性质将反应溶剂乳化为Pickering乳液的方法,减少了外加乳化剂对于反应的影响,降低了反应产物分离的难度,使得反应可以在温和的反应条件下取得良好的反应结果。