废轮胎热解制备碳纳米管的实验研究

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当前,废轮胎产量激增,其高效处理处置技术广受关注。以废轮胎作为碳源催化热解制备碳纳米管是其资源化利用的新兴方向,然而由于传统采用的单金属催化剂存在粒径过大,催化活性不高等问题,导致催化剂易失活、碳纳米管杂质较多等问题;操作参数对碳纳米管的产率和形貌影响机制不明,生长方式机理不清晰。基于此本文以废轮胎为碳源,以过渡金属为催化剂,探究几种因素对碳纳米管产率和形貌的影响,并对碳纳米管的提纯方法进行对比分析。
  以废轮胎为碳源,选择Ni-Co/Al2O3双金属催化剂制备碳纳米管。通过SEM、TEM、XRD、Raman光谱、BET等表征手段对催化剂和碳纳米管进行测试。分析研究废轮胎原料与催化剂的配比(1∶1、1∶2、2∶1)、催化剂中镍与钴的原子摩尔比(Ni∶Co=1∶1、2∶1、3∶1)、热解温度(700℃、800℃、900℃)三个因素对碳纳米管产率和纯度的影响;并分别选择共沉淀法和凝胶-溶胶法制备Fe-Co-Ni三金属催化剂,研究催化剂不同制备方法、废轮胎与催化剂不同配比及不同热解温度对碳纳米管产率和纯度的影响。本文通过研究发现:
  1、Ni-Co/Al2O3催化剂制备碳纳米管时,正交试验后得到的优化工况为废轮胎与催化剂的配比为2∶1,催化剂中镍与钴的原子摩尔比为2∶1,热解温度为800℃,且产率最大为26.2%。其中影响碳纳米管产率和形貌的影响因素依次为:催化剂中镍和钴的配比>热解温度>废轮胎与催化剂的配比。
  2、选择凝胶-溶胶法制备Fe-Co-Ni三金属催化剂,废轮胎与催化剂的配比为2∶1,热解温度为800℃时,生成的碳纳米管产率最高为27.6%。而使用三金属催化剂比双金属催化剂得到的碳纳米管产率提高5%,归因于加入铁元素后催化剂具有更高的催化活性,而镍、钴元素较好地调控碳纳米管的结构。
  3、通过对比碳纳米管的提纯方法,发现经过混酸或浓硝酸处理后的纯化效果更好。
  本文通过探究双金属催化剂和三金属催化剂制备碳纳米管的影响因素,得出优化工况、碳纳米管的生长方式及碳纳米管的纯化方法,为工业化推广奠定基础。
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