基于电卡效应反铁电厚膜致冷行为的基础研究

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随着现代工业的飞速发展,微电子器件逐渐向集成化、小型化、轻量化和多功能化的趋势发展,导致器件温度急剧上升,严重影响器件的性能和工作寿命。因此,散热技术已经成为制约微电子器件继续微型化发展的障碍。传统的压缩致冷不能满足微电子系统局部致冷的要求,且会污染环境。基于以上事实,探索利用电卡效应的致冷技术及其器件化具有重要的意义。PbZrO3是一种典型的反铁电体,在外场的作用下,发生反铁电-铁电及反铁电-顺电相变,相变过程中会引起巨大的熵变,从而产生巨大的电卡效应。本文中采用sol-gel技术制备PbZrO3基反铁电厚膜材料,并对其电卡效应致冷行为进行深入研究。首先,采用PVP改性的sol-gel技术制备(Pb0.97La0.02)(Zr0.75Sn0.18Ti0.07)O3反铁电厚膜,并对其显微结构、介电性能、致冷行为和漏电流性能进行深入研究。900kV/cm电场下,厚膜在5℃时获得最大的电卡效应温度变化为53.8℃,熵变为63.9J·K-1·kg-1。其次,研究组分掺杂和组分梯度结构对反铁电厚膜显微结构、介电性能、致冷行为和漏电流性能的影响。研究表明:(Pb1-3x/2Lax)(Zr0.85Ti0.15)O3厚膜的饱和极化强度、介电常数、居里温度和漏电流密度随着La含量的增加逐渐降低,当La=8mol%时,厚膜在990kV/cm电场下获得最大的电卡效应, T=25.0℃;当Ti含量恒定,随着Zr/Sn摩尔比的增加,(Pb0.97La0.02)(Zr1-xSnxTi0.05)O3厚膜的饱和极化强度,居里温度和漏电流密度增大,当Zr/Sn摩尔比为75/20时,即位于准同型相界附近的厚膜在室温900kV/cm电场下获得最大电卡效应, T=33.0℃;与单组分厚膜相比,(Pb1-3x/2Lax)(Zr0.85Ti0.15)O3组分梯度结构厚膜具有更优的介电性能和致冷行为,且上梯度厚膜在室温900kV/cm电场时具有最大电卡效应为T=28.2℃。最后,研究了不同种类氧化物缓冲层和生长取向对(Pb0.97La0.02)(Zr1-xSnxTi0.05)O3反铁电厚膜显微结构及性能的影响。结果表明:引入氧化物缓冲层后,该体系厚膜的极化强度、介电常数和电卡效应均有不同程度的提高,其中,引入ZrO2缓冲层的(Pb0.97La0.02)(Zr0.57Sn0.38Ti0.05)O3反铁电厚膜在室温900kV/cm电场下获得最大的电卡效应, T=37.1℃;(Pb0.97La0.02)(Zr0.73Sn0.22Ti0.05)O3反铁电厚膜的介电性能和致冷行为具有明显的各向异性,(111)取向的厚膜在室温900kV/cm电场下具有最大的电卡效应, T=28.1℃。
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