粘土/亚铁氰化物复合材料对Cs(Ⅰ)选择性吸附及生物毒性研究

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2011年的日本福岛核泄漏事故产生了大量的放射性废水,放射性核素137Cs是其中的主要污染物。由于其较长的半衰期和极强的水溶性,会对生态系统造成严重威胁,因此如何高效去除含铯废水中的Cs(I)且不产生新的污染物已成为目前的研究热点。吸附法因具有操作简便、经济高效等优点被认为是一种很有潜力的铯污染处理方法,而高效吸附材料的合成更是放射性废水处理领域中的重点和难点。本论文通过原位合成法制备了三种不同的粘土/亚铁氰化物复合材料,并结合多种表征手段探讨了复合材料的表面形貌、结构、组成等物理化学性质;通过静态吸附实验研究吸附材料去除模拟含铯废水中Cs(I)的能力,分析了吸附机理;探讨了p H对材料稳定性能的影响,推测稳定机理;通过生物实验,分析了材料的毒性及实际促排能力。主要研究结果如下:(1)扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等表征结果显示:通过水热法和原位合成技术,成功制备了累托石/亚铁氰化钾锌(MR/PZH)、蒙脱石/亚铁氰化钾铜镍(MB/PBAS)、伊利石/亚铁氰化铜(MI/PCu)。(2)MR/PZH和MB/PBAS在较宽的p H范围内具有良好的化学稳定性,释放的FCN浓度符合国际净水标准,并且在实际海水中的应用能够保持良好的稳定性。材料对Hegp2细胞无毒性,且有一定的促进效果。MR/PZH对实际生物体内的Cs(I)具有良好的促排效果,促排率可达43%。(3)亚铁氰化物的负载能够显著提升粘土材料对Cs(I)的选择吸附性能,本工作制备的MR/PZH复合吸附材料对Cs(I)的常温最大吸附容量为210 mg/g,优于合成过程所用的原材料,温度的提升能够改进材料对Cs(I)的吸附性能,吸附过程能够用拟二级动力学很好地描述,并且符合Langmuir等温吸附方程。(4)表面部分负载铂层的MI/PCu@Pt具有良好的自推进性能,在5 wt%的H2O2溶液中吸附Cs(Ⅰ)的过程能够用拟二级动力学模型更好的描述,相较原始材料,吸附平衡时间大幅缩短,拟二级速率常数为1.392 g/(mg·min),是常规材料的5倍。
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