论文部分内容阅读
随着世界经济的高速发展,能源危机和环境问题日益突显,寻找可再生、无污染的清洁新能源是非常有必要的。氢是一种能量密度高,洁净的二次能源载体,能方便地转换成电和热,转化效率较高,有多种来源途径,在众多新能源中具有很强的竞争力。目前来看,电解水分解是最有前途的产氢方法之一,它包含两个半反应,即阴极析氢反应(HER)和阳极氧析出反应(OER)。质子交换膜燃料电池(PEMFC)是一种清洁、高效的绿色环保电源,其发电过程不涉及氢氧燃烧,因而不受卡诺循环的限制,能量转换率高;发电时不产生污染,发电单元模块化,可靠性高,组装和维修都很方便,工作时也没有噪音,在众多新能源燃料电池中具有很强的竞争力。它也包含两个半反应,即阴极氧还原反应(ORR)和阳极氢氧化反应(HOR)。本课题的重点在于制备出电化学性能优异的催化剂,从筛选合适的碳基载体和过渡金属助催化剂出发,设计并合成一系列过渡金属掺杂的碳基铂催化剂。结合电化学(HER,ORR,HOR)性能测试、电池(PEMFC)性能评价等方法,从载体效应到过渡金属效应探究组成和结构对催化剂性能的影响,以此对催化剂进行优化。具体内容如下:
1、首先合成部分碳基材料、处理现有碳基材料,然后采用水热合成法和浸渍还原法制备出一系列碳基铂催化剂,观察并分析透射电子显微镜(TEM)图片和X射线衍射(XRD)谱图,将其HER性能与商业铂碳对比,通过一系列表征和载体效应,简单确定性能优良的催化剂,探究出合适的载体CNT。为进一步提高催化剂活性及稳定性,尝试用不同过渡金属修饰和改性碳基铂催化剂。其中铈的氧化物的掺杂使催化剂在碱性条件下具有优越的电催化析氢反应性能,当电流密度为10mA/cm2时,过电势仅为33.8mV,优于多数文献报道,且该材料具有良好的稳定性。证明了过渡金属铈对电催化析氢反应性能的促进作用,称之为过渡金属效应。
2、进一步测试合成的催化剂的ORR及HOR性能,发现其与文献报道的催化剂性能相当,甚至优于所报道催化剂。通过电化学性能测试,分别筛选出ORR性能最佳的催化剂和HOR性能最佳的催化剂,分别喷涂在质子交换膜两侧制成膜电极,用于做质子交换膜燃料电池的阴极和阳极催化剂,组装成单电池后再次测试性能,验证实用性。
1、首先合成部分碳基材料、处理现有碳基材料,然后采用水热合成法和浸渍还原法制备出一系列碳基铂催化剂,观察并分析透射电子显微镜(TEM)图片和X射线衍射(XRD)谱图,将其HER性能与商业铂碳对比,通过一系列表征和载体效应,简单确定性能优良的催化剂,探究出合适的载体CNT。为进一步提高催化剂活性及稳定性,尝试用不同过渡金属修饰和改性碳基铂催化剂。其中铈的氧化物的掺杂使催化剂在碱性条件下具有优越的电催化析氢反应性能,当电流密度为10mA/cm2时,过电势仅为33.8mV,优于多数文献报道,且该材料具有良好的稳定性。证明了过渡金属铈对电催化析氢反应性能的促进作用,称之为过渡金属效应。
2、进一步测试合成的催化剂的ORR及HOR性能,发现其与文献报道的催化剂性能相当,甚至优于所报道催化剂。通过电化学性能测试,分别筛选出ORR性能最佳的催化剂和HOR性能最佳的催化剂,分别喷涂在质子交换膜两侧制成膜电极,用于做质子交换膜燃料电池的阴极和阳极催化剂,组装成单电池后再次测试性能,验证实用性。