氧化镧掺杂石墨/PTFE电极性能研究

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电化学技术处理难降解有机废水成为研究的热点之一,其反应条件温和,通过有催化活性的电极反应直接或间接产生羟基自由基,具有处理效率高、操作简便、环境友好等特点,在环境领域用于有机废水的处理具有较好的应用前景。电化学技术主要可分为阳极氧化和阴极还原两类。然而,目前电化学技术用于处理有机废水的研究主要集中在阳极氧化,阴极还原方面的研究较少,其原因主要是阴极还原仍然存在一些问题,例如阴极还原过程受限于阴极材料的制备,以产过氧化氢电极为例,目前常规制备的电极产过氧化氢浓度和电流效率不高,电极性能难以达到理想的效果。本文针对电化学阴极作用研究的不足,制备出一种高活性电极,提高过氧化氢的产率和电流效率,并初步用于降解典型有机物的处理。实验中制备了石墨/PTFE气体扩散电极,对电极产过氧化氢的影响因素进行了优化。研究表明:石墨/PTFE质量比为1:2,氧气流率为0.6 L/min,pH=12,阴极电位为-1.2 V,Na2SO4浓度为0.5 mol/L为电极产过氧化氢的较优条件。在优化条件下反应4小时后,过氧化氢浓度可高达1400 mg/L,4小时内产过氧化氢的平均电流效率保持在55%以上,电极表现出较好的产过氧化氢的性能。接着,考察了三种氧化物氧化锰、氧化铈和氧化镧掺杂石墨/PTFE电极产过氧化氢的性能,并进行了对比。结果表明:三种不同的氧化物对阴极氧催化强度依次为:氧化镧>氧化铈>氧化锰,氧化镧掺杂石墨/PTFE电极与石墨/PTFE电极相比,反应2小时后产过氧化氢浓度可提高近两倍,氧化镧掺杂石墨/PTFE电极表现出了较好的产过氧化氢的性能。利用氧化镧掺杂石墨/PTFE电极为阴极,研究了氧化镧负载量、氧气流率、pH值、阴极电位和电解质Na2SO4浓度等因素对阳离子红GTL降解的影响。结果表明:氧化镧负载量为石墨质量25%,氧气流率为0.4 L/min,pH值为25,阴极电位为-1.2 V,电解质Na2SO4浓度为0.3 mol/L时,氧化镧掺杂石墨/PTFE电极对阳离子红GTL有较好的降解效果,电化学处理2小时后,阳离子红GTL去除率高达90%以上,氧化镧掺杂石墨/PTFE电极对阳离子红GTL的降解具有较高的去除率。探讨了氧化镧掺杂石墨/PTFE电极产过氧化氢的机理,通过离子色谱和GC-MS等方法对阳离子红GTL降解过程中产生的中间产物进行了分析,提出了阳离子红GTL降解的可能路径。氧化镧掺杂石墨/PTFE电极显示出了优良的产过氧化氢和降解染料的性能,具有较好的应用前景。
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