利用超铀元素(TRU)启动的熔盐热堆钍铀循环过渡及嬗变性能研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:xuyixinsiboy
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随着核能需求的日益增长,核燃料稳定供应及核废料处置等问题已成为核能长期健康发展的瓶颈,必须尽快得到解决。回收利用或嬗变核废料中的超铀核素(TRU,transuranic elements),同时实现钍的闭式循环利用是解决上述两大问题的有效途径。作为第四代先进核能系统中唯一使用液态燃料的堆型,钍基熔盐堆(TMSR,Thorium-based Molten Salt Reactor)核能系统在安全性、经济性、可持续性和防核扩散性等方面具有显著优势。TMSR在燃料形式上有着较高的灵活性和较好的中子经济性,可实现钍铀燃料增殖及强放射性核废料中TRU的高效嬗变。因此,TMSR有利于实现核燃料的稳定供应及核废料的最小化,可为核能的可持续健康发展提供保障。在TMSR中实现钍的闭式循环利用,首先需要解决U233的来源问题。本文使用核废料中的TRU作为启动燃料实现钍铀循环的过渡。此外,本论文还制定了纯TRU嬗变和次锕系(MA,minor actinides)嬗变两种嬗变策略,以实现核废料最小化的目标。首先,本文对利用TRU启动的TMSR实现钍铀循环过渡的中子学性能进行了研究。具体内容如下:(1)小型模块化熔盐堆(SM-MSR,Small Modular Molten Salt Reactor)的过渡方案设计及性能研究。考虑到熔盐中TRU的溶解度上限值及TRU作为燃料的固有安全性,本文分别选择了四种不同TRU溶解度的熔盐组分(FLibe、FLi、FLiNaK、NaCl),并对堆芯中的石墨组件大小(P)及熔盐石墨比(VF)等参数进行优化,以选择合理可行的SM-MSR堆芯运行参数。利用SM-MSR部署的灵活性,提供了单堆和多堆两种钍铀循环过渡方案。采用单堆过渡方案,过渡时间最短为16.9年;采用多堆过渡方案,过渡时间最短为12年。(2)大型熔盐增殖堆(TMSBR,Thorium-based Molten Salt Breeding Reactor)的过渡方案设计及性能研究。利用燃料在线后处理的优势,在TMSBR上可实现堆内和堆外两种钍铀循环过渡模式。本文重点讨论了三种后处理速率(100 L/d、1000 L/d和4000 L/d)对过渡性能的影响,为两种过渡方案的后处理速率选择提供依据。结果表明:采用堆内过渡方案时,后处理速率需大于1000 L/d;采用堆外过渡方案时,为了维持熔盐化学的稳定性后处理速率需小于1000 L/d。总体而言,利用TRU核素启动的熔盐堆可实现灵活可行的钍铀循环过渡方案,有效解决了钍铀循环中U233的来源问题。论文进一步对TMSR中纯TRU燃料运行嬗变策略的中子学性能进行了评估。TRU中含有大于50%以上的易裂变燃料,可直接用于TMSR且无需额外添加燃料,有利于实现TRU的高效嬗变。对于纯TRU燃料运行模式而言,燃耗过程中TRU的裂变消耗量即为其嬗变量。研究结果表明TMSR中TRU的嬗变比消耗可达~370 kg/GWth.y。针对纯TRU燃料循环过程中出现的正温度反应性系数问题,本文提出了两种解决方案:一是在燃料中添加热中子区域内中子吸收截面很高的核素Er167;二是调整MA在TRU中的比例。结果表明:采用添加Er167方案时,VF为5%~40%范围内,若将总温度反应性系数保持为-2 pcm/K,在5%~40%的VF范围内,Er167的需求量分别为94.4 g~178.3 g。采用调整MA比例方案时,当MA摩尔份额大于50%时,堆芯能够实现负温度反应性系数。为了同时满足FLibe熔盐的TRU溶解度上限值(3.1%),当MA摩尔份额为50%时,VF需选择为5%~25%范围;当MA摩尔份额为60%,要求VF≤5%。综上,熔盐堆中的纯TRU运行模式可有效降低核废料中TRU总量,且添加Er167及调整MA比例两种方案都能够有效改善TRU引起的正温度反馈问题。MA是长寿命高放射性核废料,在乏燃料中占据主导地位。嬗变是降低MA储量实现乏燃料安全处置的有效途径之一,是实现核燃料可持续发展的必要条件。本文基于TRU产量极少的钍铀循环,开展了熔盐堆MA嬗变策略的中子学性能研究,以进一步降低核废料的储存。本论文选取了三种不同MA溶解度上限值的熔盐组分(FLibe,FLi,FLiNaK),设计了四种不同的MA嬗变方案,并从临界性能(临界U233装量、能谱)、燃耗性能、MA嬗变性能、放射性毒性等多个角度,评估了各方案的可行性。结果表明:四种方案中,使用中子经济性高的FLibe熔盐能够实现较高的嬗变率,并且随着VF的增加而减少,VF为5%时,MA嬗变率最高为60.6%;使用FLiNaK熔盐且初始不装入Th的嬗变方案,其MA嬗变比消耗最高,并且随着VF的增加而增加,VF为40%时MA嬗变比消耗最高为226 kg/GWth.y。运行50年之后,MA的放射性毒性降低了约一个量级。
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