纳米铁系材料的制备及其用于去除水体中阿莫西林的研究

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抗生素已广泛应用于医药业、畜牧业以及水产养殖业等领域,随着其应用的不断扩大,环境中残留的抗生素也日益增加,引起的环境污染已成为危害生态环境和影响人类健康的一个重要因素,探讨去除环境水体中抗生素的方法与机理已成为当今环境修复领域的研究热点之一。阿莫西林是含有β-内酰胺环的青霉素类抗生素,是目前使用最广泛的抗生素之一。纳米铁用于降解阿莫西林是行之有效的方法,但纳米铁对阿莫西林的降解机制;纳米铁易团聚、易被氧化导致其反应性能降低;利用纳米铁修复复合污染比如阿莫西林和重金属;发展低成本和环境友好绿色合成纳米铁材料进行原位大规模修复污染源,这些问题构成了环境功能性材料和环境修复的前沿性基础科学的问题,但迄今仍缺乏基础研究。为此,围绕这些科学问题,本论文通过制备纳米铁系材料,揭示不同纳米铁系材料提高对阿莫西林的降解性能,探讨这些纳米材料用于降解阿莫西林机制,为纳米环境材料和纳米环境修复之间科学关系提供一种新的视野。首先,为了降低纳米铁团聚性和提高抗氧化性从而提高纳米铁的反应活性和稳定性。本文以天然膨润土为载体,采用液相还原法制备膨润土负载纳米铁(Bent-nZVI),有效降解水体中的阿莫西林。基于表征和降解动力学的数据,提出Bent-nZVI对阿莫西林的可能降解机理是内酰胺键被Bent-nZVI中的纳米铁还原作用而打开。其次,采用液相还原共沉淀法制备膨润土负载纳米铁/镍材料(Bent-Fe/Ni)并用于降解水体中的阿莫西林,由于Bent-Fe/Ni中的镍发挥催化作用可以提高降解阿莫西林效率。通过对阿莫西林的降解产物结构的表征分析,并结合Bent-Fe/Ni降解阿莫西林反应前后表面结构和化学成份的变化,探讨Bent-Fe/Ni降解阿莫西林的降解机理。再次,由于壳聚糖是一种绿色可降解天然高分子材料,在合成纳米铁系材料的过程中引入壳聚糖作为稳定剂,成功的合成出壳聚糖稳定纳米铁/镍(CS-Fe/Ni)材料,并将功能性的CS-Fe/Ni材料用于同时去除水体中的阿莫西林和Cd(Ⅱ)复合污染,表现出很好的反应活性,这种功能性的纳米材料首次用于去除水体中的复合污染物。通过对阿莫西林的降解产物结构的表征分析,并结合CS-Fe/Ni去除阿莫西林和Cd(Ⅱ)反应前后表面结构和化学成份的变化,探讨CS-Fe/Ni同时去除阿莫西林和Cd(Ⅱ)的机理。最后,为了降低合成纳米铁系材料的成本和发展环境友好材料,探讨利用桉树叶提取液绿色还原合成纳米铁(ELE-Fe NPs)和绿色还原共沉淀法合成纳米铁/镍(ELE-Fe/Ni NPs),探讨其合成的可能机理,并用于降解阿莫西林;同时成功制备了天然高分子材料海藻酸钙包覆绿色合成纳米铁/镍(CA-ELE-Fe/Ni)并用于降解阿莫西林。这种低成本和环境友好绿色合成纳米铁/镍材料为实现大规模修复污染物提供了一种可能性。
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