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人工放射性核素Pu不但有生物毒性,而且有较强的放射性毒性,核素Pu的同位素的半衰期都很长,可以在环境中长期存在,随着生物圈富集,最后通过食物链进入人体,进而威胁到人类的健康。对核素Pu的研究是环境核放射学的重要方向之一,我国在核环境学方面的科研实力相对较弱,仍处于起步阶段,基本信息还不够系统全面。但足随着核能应用的不断推广,在国内建立较完善的环境放射学科显得非常必要。近期以来国家对环境放射的关注力度有了大幅度提高,特别是在日本福岛核电事故和我国大力发展核电的期间,全面认识主要人为放射性核素钚的地球化学行为对正确评价核能对环境的安全有着重要的现实意义。另一方面,湖泊和水库是生活用水或灌溉用水的源头,与人类生活密切相关,因此研究湖泊中钚的浓度、来源及归宿是很有必要的;湖泊是流域侵蚀土壤的汇,淤积直接或间接导致湖泊老化、衰亡,但湖泊沉积物却可完整记录区域环境变化的信息,湖泊沉积物作为地表物质运移的主要宿体,湖泊沉积的连续性及其剖面保存的完整性,使其成为揭示湖区气候和环境变化的指示器。钚特有的性质可以为湖泊的研究提供关键的沉积年代学基础数据,而且在土壤侵蚀的示踪方面也有着很大的优势。
为全面正确的评价中国范围内人工放射性核素的污染状况和分布特征,本研究选取云南洱海、贵州草海及鄂皖赣交界处的龙感湖作为研究对象,通过对沉积物柱芯的采集和沉积物样品中核素钚的测试分析,取得了一批239+240pu的比活度与240Pu/239Pu原子比率的第一手实验资料,并从239Pu和240Pu的迁移扩散行为、全球散落物源特征、沉积通量对比及沉积物计年时标价值等多方面进行了认真讨论,意图完善中国湖泊沉积物中核素Pu的分布特征数据。通过以上研究,得到的主要结论如下:
1、建立了一套行之有效的沉积物中Pu同位素的分离富集和分析测定方法,该方法填补了使用MC-ICP-MS测定Pu同位素的空白。本研究应用的Pu同位素的分离分析方法的化学分离过程中Pu同位素化学回收率为25％左右,尽管化学回收率尚不完全理想,且在分离过程中造成的Pu明显损失,但是在整个分离和纯化过程中没有发生影响实验结果的同位素分馏,同位素稀释剂和分析目标物的比率一般不会因化学分离而产生变化,不需要用化学回收率校正同位素比值,U去除因子为105。优秀的仪器(MC-ICP-MS)灵敏度100mg/L、良好的U去除效率、足够的Pu同位素化学回收率表明该方法能够有效地检测湖泊沉积物样品中的痕量239Pu和240Pu。
2、获得了洱海和草海沉积物岩芯中239+240Pu的沉积通量,分别是9.545±0.51MBq/km2和7.45±0.17MBq/km2,远小于在北纬20-30度区域内的平均沉积通量值。这是因为洱海和草海都是受人为活动干扰比较频繁的浅水湖,人为活动、强风等恶劣气候以及上层水体和底层水体的交互对流等因素引起的沉积物再悬浮作用加剧了239+240Pu主要以分子扩散的迁移作用,造成水体寄宿时间短的浅水湖泊中239+240Pu的损失,导致239+240Pu的沉积通量小于该地区沉积通量的标准值。
3、获得了云南洱海、贵州草海及鄂皖赣交界处的龙感湖沉积物岩芯中240Pu/239Pu的原子比值,分别为0.174±0.010、0.181±0.007和0.173±0.008,证明了沉积物岩芯中Pu同位素来源于全球大气沉降。虽然西南地区湖泊沉积物岩芯中绝大部分岩层中240Pu/239Pu的比值在全球大气降尘的比值(0.18±0.014)范围内,说明239+240Pu源自全球大气沉降,但是草海沉积物柱芯部分岩层可能混有极小部分源于长距离迁移的中国核试验的239+240Pu,但要明确中国核试验对西南地区的影响还需中国核试验源Pu长距离迁移的信息,如青藏高原湖泊和四川盆地湖泊沉积物中人为放射性核素来源。中国东部地区的龙感湖中240Pu/239pu的比值和239+240Pu的垂直分布剖面说明岩芯中的Pu同位素来自大气降尘。
4、利用沉积物岩芯中沉积物岩芯中的蓄积峰,对三个湖泊五根沉积物岩芯进行了年代学分析,获得了:草海的沉积速度为0.4165±0.012cm/a;洱海的沉积速度为0.226±0.014cm/a,沉积物堆积率为0.044g/(cm2 a);龙感湖的沉积速度为0.289±0.012cm/a.沉积物岩芯中出现了明显的蓄积峰,这是可以为湖泊沉积物提供有效的近代沉积年代学数据的。但是,对可能有人为扰动的湖泊来说,能否正确选择蓄积峰作为时间标尺是239+240Pu作为近代沉积物计年方法的关键。
5、通过239+240Pu蓄积峰为多数湖泊的沉积物提供可靠的沉积年代学数据,用于计算沉积物岩芯中湖泊的质量深度和沉积物累积率,进而估算湖泊的年均沉积物堆积量的方法是可行的。