现代半导体技术推动着人类社会飞速发展,同时来自不同领域的需求也刺激着研究人员开发各种新功能半导体材料。先进的实验仪器和高性能理论计算相结合使得定向地研发新型半导体材料越来越得心应手,各种新材料相继问世。关于半导体中缺陷性质的实验和理论研究也随之涌现,但是对于缺陷与材料之间相互作用的理解还有一些尚未明晰的点:1)如何理解器件从三维向二维的转变过程中,电极金属原子在半导体中扩散行为的变化;2)Cu原子3d轨道对硫族亚铜材料非谐性和超快离子扩散的贡献;3)光照下有机和无机钙钛矿中离子扩散速率变化显著差异的起源;4)如何通过掺杂工程增强二维铁磁材料的居里温度。因此,理解缺陷对材料性质和稳定性的影响对于新型半导体的发展至关重要。本论文基于密度泛函理论,探究了四种新型半导体的缺陷性质及其扩散动力学,主要研究内容和结果如下:（1）为了阐明器件从三维转变为二维体系后,贵金属原子在半导体中扩散行为变化的微观机制,探究了Cu和Ag原子在Mo S2体材料和单层中的扩散行为。计算结果表明电子能和应变能的竞争决定了Cu、Ag、Na、K原子在Mo S2中的扩散速度。在Mo S2体相中应变能占主导,扩散路径上的低应变能损耗使得原子尺寸小的Cu原子扩散速度最快。而二维材料表面上的原子扩散没有应变能成本,d-d耦合引起扩散路径上的电子能差异导致Cu原子的扩散势垒远大于其他原子。对贵金属原子扩散行为的研究有助于理解电极对范德华层状器件性能的影响。（2）通过计算材料的声子谱、声子寿命、声子群速度、比热容和扩散势垒,研究了硫族亚铜材料低晶格热导率的起源。Cu2S、Cu2Se和Cu2Te的室温晶格热导率分别为0.28、0.02和0.27 Wm-1K-1。Cu2Se和Cu2Te中巨大的层间距和低对称性的复杂晶体结构共同导致大光学支展宽、振动模式频率间隔小以及类平带的声子色散,这些条件使得它们拥有绝佳的三声子散射条件和低的声子群速度绝对值。对称性控制的耦合机制和Cu原子高的3d能级导致Cu2S表现出非谐性和超快离子扩散速度,从而使得Cu2S表现出超低晶格热导率。（3）实验报道CH3NH3Pb I3和CsPbI3中光增强离子扩散速度的行为截然不同。基于密度泛函理论,模拟了光照前后CH3NH3Pb I3和CsPbI3中碘空位的扩散行为。光照下,碘空位周围的形变和旋转的Pb I6八面体引起的激发能差异,使得CH3NH3Pb I3中碘空位的扩散势垒相对于黑暗环境下降42%到0.15 e V,而无明显结构形变的CsPbI3依旧拥有0.45 e V的势垒。进一步探究与空位扩散速度成正比的跳跃率时,计算结果表明光照前后碘空位在CsPbI3中的跳跃率一直比CH3NH3Pb I3中的低三个数量级以上。因此CH3NH3Pb I3中的离子扩散对光照更敏感,而无机钙钛矿中离子扩散速度始终非常慢。本工作从电子结构角度解释了光增强CH3NH3Pb I3中离子输运的行为,为钙钛矿太阳能电池的长期光稳定性研究提供了理论依据。（4）二维铁磁材料Cr I3和Cr2Ge2Te6中过低的居里温度直接制约了其在低维自旋电子学中的应用,因此研究人员致力于寻找更高居里温度的二维铁磁材料。本文从本征点缺陷的形成能、磁性和扩散行为三个维度研究了缺陷对二维铁磁材料NiCl2的影响。理论计算表明氯空位是提高系统铁磁性的最佳缺陷。较低的形成能和缓慢的扩散速度便于形成均匀的高浓度掺杂,同时能将NiCl2的居里温度从140 K提高到173 K。本工作从理论角度预测了缺陷对磁性的影响,为实现掺杂工程提高单层NiCl2的居里温度提供了有效策略。本文详细研究了缺陷及其扩散动力学对材料的电极选择、热导、稳定性以及磁性的影响:阐明了Cu原子在Mo S2中奇异扩散行为的起源;揭示了Cu原子3d轨道在对Cu2S超低晶格热导率的贡献;解释了CH3NH3Pb I3中显著光增强的离子扩散速率现象;发现了氯空位能有效提高单层NiCl2的居里温度。这些结果为理解和开发优良的新型半导体材料和器件提供了理论支撑。