【摘 要】
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页岩气开采及使用技术日益成熟,丙烷生产成本极大地下降,以丙烷为原料的丙烷脱氢制丙烯生产工艺因高产品利润率而成为投资热点。现阶段已研发出种类各异的丙烷脱氢催化剂,但在实际工业生产中贵金属Pt基催化剂的使用仍占主流。降低催化剂成本以及延缓催化剂的失活一直是Pt基丙烷脱氢催化剂改进的主要方向。本论文设计开发分别含有四、六配位、四配位和六配位形式Ga的镓铝尖晶石（Ga1Alx）、镓硅分子筛(Ga1Si32
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页岩气开采及使用技术日益成熟,丙烷生产成本极大地下降,以丙烷为原料的丙烷脱氢制丙烯生产工艺因高产品利润率而成为投资热点。现阶段已研发出种类各异的丙烷脱氢催化剂,但在实际工业生产中贵金属Pt基催化剂的使用仍占主流。降低催化剂成本以及延缓催化剂的失活一直是Pt基丙烷脱氢催化剂改进的主要方向。本论文设计开发分别含有四、六配位、四配位和六配位形式Ga的镓铝尖晶石（Ga1Alx）、镓硅分子筛(Ga1Si32-MFI)和镧铝镓钙钛矿(La Al1Ga32)载体,其负载低含量Pt后进行丙烷脱氢研究,结合表征分析探究反应中催化剂组成和结构即Ga的配位形式和Pt-Ga协同作用对丙烷脱氢性能的影响。经ICP-AES测试,Pt的含量均在0.1wt.%附近;通过HAADF-STEM统计,Pt/Ga1Al32、Pt/Ga1Si32-MFI、Pt/La Ga1Al32催化剂粒径均约在2nm左右。通过丙烷脱氢性能对比,镓铝比例为1:32的Pt/Ga1Al32催化剂的丙烷脱氢性能最佳,H2存在的情况下丙烷转化率由Ga1Al32尖晶石的12.6%提升到负载Pt后的41.1%,丙烯选择性为96.4%;过高或过低镓铝比例的尖晶石负载Pt催化剂上丙烷转化率均会下降,镓铝比例改变对于丙烯选择性影响不大。Pt/Ga1Si32-MFI催化剂上丙烷转化率24.3%,丙烯选择性为62.3%;Pt/La Ga1Al32催化剂上丙烷转化率仅为2.1%,丙烯选择性为94.7%。XPS验证了三种催化剂上Ga的配位形式符合催化剂设计要求,且负载Pt有助于提高表面Ga含量。除了Ga配位形式的不同外,催化剂表面的酸性性质也存在差异。经NH3-TPD测试,催化剂表面酸量顺序为:Pt/Ga1Al32催化剂＞Pt/Ga1Si32-MFI催化剂＞Pt/La Ga1Al32催化剂,催化剂酸量与丙烯选择性没有对应关系。用TPO测试了反应后催化剂的积碳性质及含量,在Pt/Ga1Si32-MFI催化剂、Pt/La Ga1Al32催化剂上,Pt附近均能观察到积碳,而在Pt/Ga1Al32催化剂上,由于Pt与四、六配位Ga的相互作用,Pt仅起到氢气反向溢流的作用,使Pt并不吸附积碳。Ga的配位形式是导致Pt/Ga1Alx催化剂具备优异丙烷脱氢性能的关键因素,恰当的Ga含量能够进一步提高催化剂的丙烷脱氢催化性能。Ga/Al为32时,催化剂能够在保持高活性的同时,维持较好的稳定性。
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