聚合接枝改性石墨烯填充聚甲基丙烯酸甲酯/聚苯乙烯丙烯腈共聚物共混体系相行为的研究

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由于纳米粒子化学组成和微观结构的不同导致其在高分子共混物基体中的分散和分布状态存在明显差异。而纳米粒子在共混物基体中的选择性分布通常会对共混物基体的形态结构和材料的最终性能产生重要影响。因此,通过对纳米粒子表面进行接枝改性,引入新的小分子或者大分子,改变其表面化学性质以改善其与聚合物基体间的相容性,从而调控其在共混物基体中的分散分布状态,实现复合材料性能的优化。本文分别制备了三种表面聚合接枝改性的石墨烯:聚甲基丙烯酸甲酯接枝改性氧化还原石墨烯(PMMA-g-RGO)、甲基丙烯酸甲酯-苯乙烯共聚物接枝改性氧化还原石墨烯(P(MMA-co-St)-g-RGO)和苯乙烯-马来酸酐共聚物接枝改性氧化石墨烯(SMA-g-GO),将其填充至具有低临界共溶温度(LCST)的PMMA/苯乙烯-丙烯腈共聚物(SAN)共混物基体中,结合透射电子显微镜、小角激光光散射、实时在线皮安计等测试手段考察了这三种接枝改性石墨烯在PMMA/SAN共混物基体中的选择性分布以及PMMA/SAN/改性石墨烯复合体系的相行为、导电行为。由于三种改性石墨烯的接枝聚合方法不同,其接枝率也有差异,其中P(MMA-co-St)-g-RGO 接枝率最高,SMA-g-GO 接枝率最低。PMMA-g-RGO 和P(MMA-co-St)-g-RGO均可在均相共混物基体中均匀分散,随着基体的相分离两种改性石墨烯都选择性地分布在SAN富集相中,经热处理后未形成明显聚集体。PMMA-g-RGO的表面接枝会阻碍纳米片层在共混物基体中的聚集,并削弱其对共混物基体相形态演化的阻滞作用。PMMA-g-RGO填充PMMA/SAN三元纳米复合体系的电阻逾渗现象源于PMMA-g-RGO在SAN富集相中聚集形成导电网络,但其形成导电通路所需的活化能接近于PMMA的粘流活化能而非其所分布的SAN基体的粘流活化能。P(MMA-co-St)-g-RGO由于其表面接枝率较高,导致其电导率下降,难以在热处理过程中形成有效导电通路,因此高温退火过程中并未出现导电渗流现象;而P(MMA-co-St)-g-RGO会在一定程度上抑制共混物基体在相分离初期的浓度涨落。SMA-g-GO由于其表面SMA接枝密度低,难以屏蔽片层间的相互作用,其在均相和分相共混物基体中均团聚非常严重,会导致该复合体系在热处理过程中无法形成导电通路从而产生导电渗流现象。
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