石墨烯复合正极材料在锂硫电池中的应用

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锂硫电池是最有前途的下一代电化学储能器件。硫的理论容量高达1675mAh g-1,能量密度远超现有的锂离子电池正极材料。但是锂硫电池的循环性能差,电化学循环过程中的效率较低。本论文中,作者将石墨烯材料引入到锂硫电池中,合成硫-石墨烯复合正极材料,希望通过石墨烯的特性来改善锂硫电池多硫化物的穿梭现象,增加导电性,进而提高锂硫电池的电化学性能。本论文的工作主要可以分为下面三点:(1)作者用三维结构的多孔氮掺杂石墨烯作为基底材料,通过溶液法合成了石墨烯和硫的复合材料(3D-NGS)。这种材料具有很高的硫含量,为87.6wt.%,并且硫颗粒被石墨烯包裹的很好。电化学测试显3D-NGS复合材料具有良好的循环和倍率性能:在600mAg-1的电流密度下循环145次后,放电比容量可以维持在792mAhg-1,平均每次循环的容量衰减率为0.05%;在1500mA g-1的高电流密度下也表现出了很好的循环性能,循环200次后放电比容量保持在671mAh g-1。作者认为3D-NGS具有比较好的电化学性能和石墨烯的结构密不可分:第一,石墨烯在氮掺杂后有比较好的导电性,并且自组装形成多孔的三维结构,同时均匀的包覆硫颗粒,使得复合材料具有良好的电子和锂离子传输能力;第二多孔的结构可以缓解充放电过程中活性物质的体积变化,保持电极片的稳定性;第三,氮掺杂后硫和石墨烯的相互作用变强了,因此能够更好地抑制多硫化物的迁移,从而提高复合材料的电化学性能。(2)作者制备了一种具有大孔结构的自支撑纳米硫-石墨烯纸复合材料。该复合材料可以直接用来作为锂硫电池的电极片。硫-石墨烯是通过冻干和低温热处理的方法得到的。在硫-石墨烯材料中,硫全部铺展在石墨烯的表面,混合均匀。柔性的硫-石墨烯在电化学反应的过程中不仅起到了导电网络的作用,其大孔结构还可以缓解体积效应。硫-石墨烯复合材料展现了优异的倍率和循环性能:在300mAg-1的电流密度下循环200次后放电比容量还保持在800mAh g-1,平均每次循环容量衰减率为0.035%;在高电流密度1500mA g-1下循环也表现出了良好的电化学性能。其优异的电化学性能可以归功于硫-石墨烯具有稳定的多孔结构以及石墨烯与硫的强相互作用。(3)作者研究了硫化锂正极材料,硫化锂是一种很有前景的锂硫电池正极材料,其理论比容量为1166mAh g-1,它可以和非锂金属负极相匹配,从而避免了金属锂负极的安全性问题。研究表明,大颗粒硫化锂的电化学性能很差,因此它的导电性很差并且存在多硫化物的穿梭问题,另外,多硫化锂在空气中也不稳定。为此作者研究制备了一种柔性的不需要调浆电极材料,纳米硫化锂-还原性石墨烯片。其制备方法很简单,可通过自然滴制法得到。硫化锂-还原性石墨烯片具有自支撑结构,不需要粘合剂和金属基底,可以直接作为电极片使用,显著的降低了电极片的质量。这种硫化锂-还原性石墨烯片复合材料展现出很好的循环和倍率性能,在7C的倍率下还能保持597mAh g-1的放电比容量。它优异的电化学性能主要源于硫化锂-还原性石墨烯片具有不错的电导率,柔性电极的优点以及对电解液的吸附能力。在硫化锂-还原性石墨烯片中硫化锂的颗粒尺寸为25-50nm,若不用石墨烯,同样方法得到的硫化锂颗粒为3-5μm,石墨烯的存在显著降低了硫化锂颗粒的大小。
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