【摘 要】
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滑动弧等离子体制备催化剂,因其工艺简单、快速高效与可控性好,将成为一种极具工业应用前景的催化剂制备新方法。本文使用滑动弧放电产生的空气等离子体,通过硝酸盐前驱物气
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滑动弧等离子体制备催化剂,因其工艺简单、快速高效与可控性好,将成为一种极具工业应用前景的催化剂制备新方法。本文使用滑动弧放电产生的空气等离子体,通过硝酸盐前驱物气溶胶流经等离子体区,分别制备了MnOx、FeOx、CoOx、NiOx和CuOx催化剂,对其晶体结构、形貌、孔结构、还原特性和表面元素价态方面进行了表征,并以臭氧分解反应评价其催化活性。1)考察了不同前驱物气溶胶的引入对放电特性的影响,并利用发射光谱估算了转动温度。在单独空气放电条件下,放电电压的变化只出现再击穿模式。当前驱物气溶胶引入等离子体区后,放电电压的变化出现再击穿和往复两种模式;而且对于不同的前驱物,这两种放电模式的占比各不相同。在输入功率为100 W和空气流量为3 L/min的条件下,N2的转动温度为2500 K,远高于前驱物的热分解温度。2)对滑动弧等离子体制备的MnOx、FeOx、CoOx、NiOx和CuOx催化剂进行了表征。制得的催化剂为晶体结构,平均晶粒尺寸分别为39 nm,30 nm,26 nm,35 nm,26nm;具有孔径分布较宽的介孔和微孔,其中NiOx的平均孔径和比表面积高于其它催化剂,分别为5.3 nm和25 m2/g;催化剂的形貌主要是球形颗粒;CoOx和NiOx表面吸附态氧含量占表面氧的29%,MnOx仅为18%;在氢气程序升温还原中CuOx的起始还原温度低于其它催化剂。3)对所制备的催化剂进行了分解臭氧活性比较。分别考察了干气气氛和湿气气氛下的臭氧转化率。在干气气氛下,NiOx的臭氧转化率最高,达到了94%,其原因可能是NiOx具备大的比表面积和平均孔径,以及较高的表面氧含量和较低的还原温度。在湿气气氛下反应1 h后,CuOx的臭氧转化率最高,其主要原因可能是其具有比NiOx更低的还原温度,氧化还原反应速率更快导致的。等离子体法制备的CuOx催化剂,在10 h的稳定性实验中没有出现失活现象。另外,在干气和湿气气氛下,等离子体法制备的CuOx的臭氧转化率都明显高于焙烧法制备的CuOx(C)。
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