【摘 要】
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化学气相沉积（CVD）单晶金刚石拥有优异的物化性能,如高硬度、高热导率、高弹性模量、低摩擦系数和热膨胀系数等,被广泛应用于机械加工、光学窗口、钻探和开采以及散热器件等领域。同时,其在高性能粒子探测器、金刚石高温半导体器件、微波输能窗口以及超精密加工等高技术领域具有极其重要的应用前景。然而,金刚石的表面能很高,导致其不容易被低熔点金属或合金所浸润,可焊性极差,在一定程度上制约了其在上述领域的应用。因
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化学气相沉积（CVD）单晶金刚石拥有优异的物化性能,如高硬度、高热导率、高弹性模量、低摩擦系数和热膨胀系数等,被广泛应用于机械加工、光学窗口、钻探和开采以及散热器件等领域。同时,其在高性能粒子探测器、金刚石高温半导体器件、微波输能窗口以及超精密加工等高技术领域具有极其重要的应用前景。然而,金刚石的表面能很高,导致其不容易被低熔点金属或合金所浸润,可焊性极差,在一定程度上制约了其在上述领域的应用。因此,改善金刚石表面润湿性,提高其可焊性,对于单晶金刚石的应用至关重要。本论文基于双辉等离子体表面合金化（DGPSA）技术能够制备与基体呈冶金结合的表面改性层等特点,对金刚石表面先进行Ar+离子轰击处理,形成有益于元素扩散的表面缺陷,然后进行表面金属化处理,制备与金刚石结合良好的Ta单元素涂层和Ta/W复合二元涂层,通过焊接实验和接头剪切实验对金属化的效果进行了评价。通过对比不同金属化温度和时间条件下涂层表面的形貌、物相、结构以及钎焊后的结合强度,优化出最佳的金属化参数。基于对涂层以及剪切断裂面的分析,得出了以下结论:Ta单元素涂层:（1）利用DGPSA技术在不同金属化时间和温度条件下,均可在CVD单晶金刚石表面制备均匀致密的Ta涂层。随金属化温度由750℃升高至900℃,涂层表面晶粒尺寸增大,表面起伏增加,涂层厚度由2.42μm增厚至4.96μm。随时间由5 min延长至60min,涂层表面起伏变大,涂层厚度由0.35μm增厚至7.96μm。各温度和时间条件下的涂层金刚石均实现了与硬质合金的焊接,接头剪切强度随金属化温度的升高和金属化时间的延长均呈先增大后降低的变化趋势,除金属化温度为750℃,以及金属化时间为5min和15 min参数样品,其它参数涂层样品的焊接接头剪切强度均高于无涂层的接头剪切强度,其中850℃,30 min的Ta涂层样品的钎焊剪切强度最大,为118.7 MPa。Ta涂层接头样品的剪切断裂失效形式主要包括:焊缝钎料层的韧性断裂、Ta涂层与金刚石界面处碳化物的脆性断裂以及金刚石本身的脆性碎裂。其中剪切强度较大的样品的主要断裂形式为焊缝钎料层的韧性断裂。（2）剪切强度的变化均可归因于涂层与金刚石界面处Ta C和Ta2C的生成。在涂层沉积过程中,Ar离子轰击金刚石表面后会使金刚石表面产生空位或位错等缺陷,使得靶材溅射出来的Ta原子与金刚石表面以及近表面C原子发生互扩散反应,实现涂层与金刚石基体之间的化学冶金结合。此界面化学结合在剪切断裂时有利于抵抗外力变形与断裂。Ta/W二元涂层:（1）利用DGPSA技术在与Ta涂层相同的温度和时间变量下,在CVD单晶金刚石表面均成功制备了均匀致密的Ta/W复合涂层,其中Ta、W在涂层中均匀分布,不存在单相的晶粒。随金属化温度升高和时间延长,复合涂层中的Ta和W的晶粒尺寸均逐渐增大,复合涂层厚度逐渐增加。剪切强度同样随金属化温度和时间的增加呈现先增大后减小的变化趋势,整体而言,复合涂层样品的焊后剪切强度值均高于Ta涂层样品,金属化温度为850℃,时间20 min样品的接头剪切强度最大,为190.9 MPa,比基体提升了115.3 MPa,比Ta涂层样品的最大剪切强度值提升了72.2 MPa。（2）复合涂层接头样品的剪切断裂失效形式主要包括:焊缝钎料层的韧性断裂、Ta/W涂层与金刚石界面碳化物处的脆性断裂以及金刚石自身的脆性碎裂。其中结合强度较高的接头样品的失效形式为Ta/W复合涂层/金刚石界面碳化物的脆性断裂和金刚石自身的脆性断裂,金刚石自身的破裂为主要失效形式。复合涂层的高剪切强度主要归因于:与Ta单元素涂层相比,复合涂层与金刚石基体界面处除Ta C、Ta2C外,还生成了WC、W2C,有利于增加化学键力。复合涂层中Ta与W的晶粒尺寸均较小,尤其是W晶粒尺寸远小于Ta,细小的W晶粒可通过增加晶界面积,阻碍剪切过程中的裂纹扩展,提升抗剪切能力。
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