甲烷化学链干重整（chemical looping dry reforming,CLDR）区别于传统的干气重整反应（dry reforming）,将连续反应分解为两个半反应,从而实现高纯合成气（H₂/CO=2）和一氧化碳（CO）的制备,且能有效抑制逆水气变换反应和催化剂积碳,其关键是氧载体。钙钛矿复合氧化物（ABO₃）具有组成灵活多变、氧移动性好、高温稳定等优点,在多相催化尤其是高温条件下的反应中表现出突出的反应活性和稳定性,这些独特的性质使钙钛矿材料拥有成为优异氧载体的可能。本论文的第一部分工作通过浸渍法制备了不同含量的Ni/LaFeO₃（1%-5wt%）氧载体,并对其甲烷CLDR性能进行深入研究。结果发现,该氧载体可实现高选择性将甲烷氧化为合成气（98%selectivity）并将二氧化碳还原为一氧化碳（100%selectivity）。此外,Ni与LaFeO₃氧载体间存在协同效应,镍含量增加有效促进甲烷活化,显著提高反应速率。高温氧化还原反应中Ni粒子的烧结是反应活性降低的主要原因。本论文的第二部分工作通过将Ni纳米粒子嵌入到钙钛矿载体中,制备具有受限Ni?钙钛矿结构的复合氧载体。这种紧密的结构使活性Ni与钙钛矿型之间协同作用增强,实现氧化还原气氛中Ni?钙钛矿与NiFe合金?钙钛矿快速相变。因而,CH₄转化率高达97%,CO选择性高于99%,H₂/CO比率为2,CO₂的转化率接近98%以上,选择性为100%。此外,镍和镍铁合金纳米粒子在整个反应过程中都被约束在钙钛矿氧化物形成的“巢穴”中,从而有效抑制活性Ni的烧结长大,该材料在80次循环反应中性能无明显下降,显示出优异的氧化还原稳定性。