论文部分内容阅读
稀土冶炼分离会产生大量的放射性废渣,这些废渣必须妥善处理处置,以免对环境造成放射性污染。本文从稀土冶炼工艺流程着手,分析了天然放射性核素钍、铀、镭在稀土冶炼过程中转移情况,计算了废渣中放射性的活度及铀、钍、镭放射性核素的含量。同时对萃取废水及废渣的除放进行了初步的探讨,并使用MOF-76(Sm)材料对含铯离子的放射性废水进行了吸附研究。为稀土废渣中有用核素的提取及废渣再利用提供一定的理论基础,主要研究内容与结论如下:(1)使用X-射线荧光(XRF)对渣样分析以及电感耦合高频等离子光谱仪(ICP)对冶炼过程产生的水样分析,结果表明稀土矿中的钍、镭元素主要富集于酸溶渣;铀元素富集于中和渣。结合稀土生产工艺流程以及综合红外和X-射线衍射分析结果,得到渣中的主要物相组成:酸溶渣中主要含有硫酸钡、二氧化硅、稀土难溶氧化物和稀土复盐;其中钍元素以二氧化钍、磷酸钍形式存在,而镭元素以硫酸镭等难溶盐的形式富集于酸溶渣。中和渣中主要含草酸钙、氯化钠、少量碳酸盐和稀土草酸盐;铀元素以重铀酸盐、氢氧化四铀的形式富集于中和渣。并对萃取废水进行除放研究,在pH为8.1,氯化钡添加量为0.33g/L时,除放效果较好。(2)使用γ谱仪对稀土放射性废渣进行测量与分析,稀土废渣天然放射性平衡遭受破坏。在平衡破坏的情况下,铀、钍、锕系的放射性活度主要由其相应的子体核素Ra-228、Th-224,Ra-226,Pa-231、Ac-227所贡献。通过分段理论得到了非平衡状态下废渣的活度及铀、钍、镭含量计算公式,计算表明,酸溶渣的总放射性活度要远高于中和渣,酸溶渣中钍、镭的平均含量为420.55mg/kg、0.00029mg/kg;中和渣中铀的平均含量为287.57mg/kg。(3)通过水热法合成了MOF-76(Sm)金属有机构架材料,并使用SEM、XRD、FTIR对合成的样品进行表征。在室温的条件下,研究合成的样品材料对铯离子的吸附行为。MOF-76(Sm)对铯离子的吸附满足准二级动力学模型,以化学吸附为主;且通过langmuir等温线模型拟合得到该材料的最大饱和吸附量为52.36 mg/g。