【摘 要】
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电介质电容器作为一种具有高功率密度和快速充放电特性的能量存储器件在微机电系统和脉冲功率系统中有着广泛的应用前景。作为一种典型的电介质材料,锆酸铅PbZrO3（PZO）反铁电材料由于在电场诱导的反铁电-铁电相转变过程中具有较高的能量存储密度而得到了广泛的研究并用于能量存储。与块体陶瓷材料相比,电介质薄膜具有更高的击穿电场强度从而能够获得更大的可循环储能密度。因此本研究以反铁电薄膜为研究对象,采用化学
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电介质电容器作为一种具有高功率密度和快速充放电特性的能量存储器件在微机电系统和脉冲功率系统中有着广泛的应用前景。作为一种典型的电介质材料,锆酸铅PbZrO3（PZO）反铁电材料由于在电场诱导的反铁电-铁电相转变过程中具有较高的能量存储密度而得到了广泛的研究并用于能量存储。与块体陶瓷材料相比,电介质薄膜具有更高的击穿电场强度从而能够获得更大的可循环储能密度。因此本研究以反铁电薄膜为研究对象,采用化学溶液沉积法制备了PZO基反铁电薄膜。通过调节前驱体溶液中乙酸与水的比例以及构建PZO/NSTO（Nb:SrTiO3）异质结的方式提升了PZO反铁电薄膜的电学性能和储能性能,具体内容如下:通过调控前驱体溶液中水与乙酸的比例研究了PZO薄膜的微观结构、电学性能以及储能性能。结果表明,水/乙酸比值由0.45降低到0.25时,降低了锆离子的水解速率,使薄膜的致密度提高,从而降低了PZO薄膜的漏电流密度,使其剩余极化强度从13.1μC/cm~2降低至3.0μC/cm~2。另外,随着水/乙酸比值由降低,产生弥散相变,增强其反铁电稳定性,反铁电-铁电场致相变场强(EAF)由412 kV/cm增加到508 kV/cm,进而提高薄膜的储能密度。结果表明,在600 kV/cm条件下,水/乙酸比值为0.25的PZO薄膜的储能密度为15.9 J/cm~3,远高于水/乙酸比为0.45的PZO薄膜的4 J/cm~3,储能效率也从19%提高至53%。采用溶胶-凝胶法在掺铌质量分数为0.7%STO基板上沉积了厚度为100 nm、200 nm、300 nm和400 nm的PZO薄膜,构建了PZO/NSTO异质结,研究了PZO薄膜厚度对PZO薄膜微观组织结构和电学性能的影响规律。结果表明,所有薄膜均表现为钙钛矿相。薄膜厚度为100 nm时,内建电场对薄膜影响最大,薄膜表现为铁电性。随着薄膜厚度的增加,铁电性减弱。薄膜的击穿电场强度随薄膜厚度的增加呈现增大的趋势,薄膜厚度为400 nm时,具有最大击穿电场强度为2500 kV/cm。此时,薄膜的可循环储能密度为20.5 J/cm~3。在相同外加电场下,随着薄膜厚度的增加薄膜的储能效率增大。薄膜厚度为400 nm的PZO/NSTO异质结具有良好的温度稳定性和疲劳性能。采用溶胶-凝胶法在掺铌质量分数为0.05%、0.1%和0.7%的STO单晶基板上沉积了PZO薄膜,构建了PZO/NSTO异质结,研究了PZO/NSTO异质结耗尽层宽度的可调性以及耗尽层宽度对薄膜微结构和电学性能的影响规律。在不同Nb含量的NSTO基板上生长的PZO薄膜均具有致密的微观结构,并表现出高度的（001）晶面取向。在4037 kV/cm条件下,含Nb量为0.05%的PZO/NSTO异质结的储能密度为30.2 J/cm~3,比含Nb量为0.7%的PZO/NSTO异质结的储能密度高50%。储能性能的提高主要归功于电击穿强度的提高。在相同电场下,含Nb量为0.05%的PZO/NSTO异质结的储能效率高于其他两种异质结。结果表明,构建异质结和选择含Nb量低的NSTO基板是提高PZO储能性能的有效方法。
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