【摘 要】
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水系锌离子电池由于金属锌负极在自然界中储量丰富和水系电解液的高安全性,在电动汽车等新能源设备的动力系统方面具有潜在应用价值。正极材料的结构和性能对锌离子电池的电化学储能性能有重要影响,设计和制备高性能水系锌离子电池正极材料已成为该领域的重要研究课题。与众多的锌离子电池正极材料相比,钒基氧化物,特别是V2O5材料,由于具有多种价态、丰富的晶体结构和优异的倍率性能,受到了越来越多的关注。但V2O5正极
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水系锌离子电池由于金属锌负极在自然界中储量丰富和水系电解液的高安全性,在电动汽车等新能源设备的动力系统方面具有潜在应用价值。正极材料的结构和性能对锌离子电池的电化学储能性能有重要影响,设计和制备高性能水系锌离子电池正极材料已成为该领域的重要研究课题。与众多的锌离子电池正极材料相比,钒基氧化物,特别是V2O5材料,由于具有多种价态、丰富的晶体结构和优异的倍率性能,受到了越来越多的关注。但V2O5正极材料仍存在离子传输速率较慢,在离子脱嵌过程中化学结构容易不稳定等问题。为了提升V2O5正极材料的电化学储能性能,本论文采用静电纺丝技术结合高温煅烧过程制备了V2O5及其掺杂纳米纤维材料;利用其一维纳米结构增强离子和电子传输性能,利用多孔网络结构增强电解液的渗透和传质过程;通过离子掺杂为材料中引入混合价态,增加反应活性位点,提升正极材料的容量及循环稳定性。具体研究内容如下:（1）一维V2O5纳米纤维的制备及其储能性能的研究。采用静电纺丝和煅烧法相结合,通过调控前驱体中聚合物的量和煅烧时间,在聚合物含量10%和煅烧时间60 min条件下制备出了均匀的一维V2O5纳米纤维。电化学测试研究发现,在100 m A g-1下,样品初始容量为292.8 m Ah g-1,约为商用粉末的2.5倍;在1000 m A g-1的电流密度下循环105圈后容量58 m Ah g-1;交流阻抗谱测试结果显示,V2O5纳米纤维的电荷转移电阻Rct=77.92Ω,远小于商用V2O5粉末的123.2Ω。一维V2O5纳米纤维晶粒尺寸更小,能加快Zn2+的传输速率,提高与电解液间的接触和反应,使材料发挥出更好的电化学性能。此外,通过非原位表征手段对充放电过程的反应机理进行研究,即在放电过程中,Zn2+嵌入到V-O层间,V的价态降低;在充电过程中,Zn2+从V-O层间脱出,V的价态升高,电极恢复至与放电前状态相同。（2）不同比例Zn2+掺杂V2O5纳米纤维样品的制备及储能性能研究。通过调控前驱体中Zn与V比例,分别制备了Zn2+掺杂比例为1:130、1:110、1:90、1:70、1:50和1:30的V2O5纳米纤维材料。掺杂Zn与V比例高于1:50时,样品中出现杂相Zn2V2O6;掺杂比例低于1:50时,样品的（001）峰位不同程度的向小角度偏移。掺杂比例为1:90时,样品存在在a轴方向压缩变形及c轴方向晶格间距的扩展。对掺杂比例低于1:50样品进行了电化学性能测试,发现掺杂比例为1:130时出现了最高容量378.3 m Ah g-1,但样品的倍率性表现不佳;Zn与V比例为1:90时,样品表现出比未掺杂样品更好的倍率性,电流密度恢复至100 m A g-1时,容量为286.7 m Ah g-1,高于初始容量。在3000 m A g-1下进行2000次长循环测试后,容量稳定在13.7 m Ah g-1,高于未掺杂样品。通过研究发现,比例为1:90的Zn2+掺杂使得材料中V4+含量相对于未掺杂样品提高了1.6倍,达37.99%。V2O5内部V价态含量的变化及晶格间距的扩展,使得Zn2+与V-O层间的相互作用减弱,离子迁移更容易,从而促使电化学性能的提升。（3）其他种类金属离子掺杂V2O5纳米纤维样品的制备及储能性能研究。通过保持前驱体中M与V比例均为1:60,分别制备了Ti4+、Mn3+和Al3+掺杂V2O5纳米纤维材料。在2000 m A g-1的电流密度下,测试发现三种掺杂样品的初始容量均高于未掺杂样品(100m Ah g-1)。其中Ti4+掺杂V2O5样品初始容量328.5 m Ah g-1,是未掺杂样品的2.6倍;三种掺杂样品倍率性能存在差距,其中Ti4+和Mn3+掺杂V2O5样品表现更好;1000 m A g-1的电流密度下,掺Ti4+样品经过240圈的循环容量为123.8 m Ah g-1;在3000 m A g-1的电流密度下进行2000次长循环测试后,掺Ti4+样品容量稳定在58 m Ah g-1,高于未掺杂样品,稳定性相对较好。通过非原位XRD及XPS测试结果表明,掺Ti4+样品优异的电化学性能得益于材料晶粒尺寸的减小和混合价态的增多。
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