掺杂石墨烯及其光电探测器的制备及性质研究

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石墨烯是一种由碳原子以sp2杂化形成蜂窝状结构的二维晶体材料。自2004年,康斯坦丁·诺沃肖洛夫(K.S.Novoselov)和安德烈·海姆(A.K.Geim)发现石墨烯并制备出第一个石墨烯场效应晶体管以来,由于其独特的物理性质如双极性电场效应、高载流子迁移率(200,000 cm2/V·s)、反常量子霍尔效应(QHE)和载流子相对质量为零等而引起了广泛的关注。但是,本征单层石墨烯是带隙为零的半金属材料,这种零带隙可以通过以下方法打开,如外加电场、分子在表面的吸附、晶格掺杂、量子限域效应等都会导致石墨烯的费米能级在狄拉克点上下移动,从而使石墨烯中的主要载流子变为多电子或多空穴,进而实现对石墨烯能带的调制。本文分别研究了三聚氰胺掺杂双层石墨烯和氯掺杂石墨烯量子点的制备、性质及其在光电探测器的应用。用原子力显微镜(AFM)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜能谱仪(EDS)、X射线衍射分析仪(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)、紫外-可见-红外(UV-Vis-NIR)吸收光谱、荧光光谱(PL-PLE)、拉曼(Raman)光谱、Keithley 2400以及场效应测试系统对制备的掺杂石墨烯基材料与器件进行了表征测试与分析研究。研究内容及主要结果如下:1.以液体石蜡和三氯甲烷混合溶液分别作为碳源和氯源,用共燃制备技术(T-X-J method)制备出平均粒径在3.5 nm的氯掺杂石墨烯量子点,掺杂和合成一步完成,并通过改变三氯甲烷的量调控掺杂浓度;然后与化学合成的氧化锌量子点复合作为光敏层制备了Cl-GQDs垂直结构(ITO/PEDOT:PSS/Cl-GQDs:ZnO QDs)光电探测器,测试分析表明,器件对365 nm-650 nm的光展现出良好的响应,在2V偏压下探测器对650 nm的光响应率和探测率分别达到了15.13 A/W和1.3×1013Jones,且氯掺杂后的石墨烯量子与未掺杂石墨烯量子点相比,光电性能有所提高。2.用CVD方法制备了结晶性良好的单层、双层石墨烯。研究了单层、双层石墨烯的可控性生长条件,并对双层石墨烯表面三聚氰胺掺杂后对其光电性能进一步研究分,且制备了三聚氰胺掺杂双层石墨烯场效应晶体管(FET)紫外探测器,对其光电学性能测试表明,传统方法制备的石墨烯由于表面残留PMMA而表现出强p型导电性能,三聚氰胺分子表面掺杂后可以调制到弱p型,器件对365 nm紫外光响应率达到96 A/W,探测率为1012 Jones,这为石墨烯n型掺杂指明了方向,同时为构建石墨烯p-n结光电探测器奠定了基础。
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