多相催化制备生物柴油的催化剂及反应过程研究

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生物柴油(脂肪酸甲酯,FAME)具有广阔的应用前景,利用固体碱催化酯交换反应制备生物柴油,具有催化剂可重复使用、环境友好等优点。本研究针对负载型固体碱催化剂活性组分易流失、使用寿命短的缺点,制备了高效、稳定的固体碱催化剂;针对生物柴油制备体系热力学数据缺乏的问题,测定了大豆油-醇-生物柴油-甘油体系的相图和平衡特性,在此基础上基于双膜理论,建立了固体碱制备生物柴油的动力学模型;同时针对酸价较高的麻疯果油,提出了先用甲醇或乙醇多级萃取降低酸价,再用固体碱催化制备的新工艺。具体研究内容和结果如下:制备了以碱土金属氧化物CaO、SrO和醇盐Ca(OCH3)2、Ca(OCH2CH3)2为主的固体碱催化剂,表征了它们的比表面积、热失重、粒径分布等理化性质,并将其用于催化大豆油制备生物柴油。在65℃、12:1的醇油摩尔比下反应3小时后,生物柴油产率达到95%。催化剂可循环使用10-20次以上。相比之下,Ca(OCH3)2催化性能更稳定,最高能达到98%的生物柴油产率。测定了生物柴油制备过程中的SBO-FAME-Methanol、SBO-FAEE-Ethanol、Glycerol-FAEE-Ethanol三组分相平衡数据,表明固体碱催化过程分为液-液-固和液-固两个反应阶段,在醇油摩尔比为12:1、65℃的初始反应条件下,转化率达到55%时,为第一阶段向第二阶段的转折点;基于双膜理论建立了固体碱催化制备生物柴油的非均相液-液-固反应模型,表明两个反应阶段分别为传质、反应共同控制和反应控制,模型计算值与实验值吻合较好。采用甲醇和乙醇对麻疯果油进行了多级萃取脱酸,在25℃下用2:1的乙醇油体积比,错流萃取四次后,酸价从9.4 mgKOH/g下降到0.31 mgKOH/g。萃残液利用甲醇钙固体碱催化制备生物柴油,转化率从脱酸前的89.7%上升到95%,并据此提出了利用麻疯果油制备生物柴油的制备工艺。对多相流搅拌反应器进行了初步的CFD模拟,得到了反应器内流体流动和传质性能的分布,为该类反应器的工程放大和优化操作提供了有用信息。
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