高性能管状固体氧化物燃料电池的制备和表征

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固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种被广泛研究的高效清洁的能量转换装置。目前,SOFC最常用的两种结构分别是平板式和管式。相对于平板式结构,管状结构有着独特的优点:易密封、在快速升降温过程中的热震稳定性高、长期稳定性好等。因而,在未来的SOFC的商业化应用中,管式结构占据很重要的地位。但是,与平板结构的相比,管状的面功率密度和体功率密度相对较低。本工作以管式SOFC为研究对象,进行结构设计和制备研究,以提高管式SOFC的性能。  在绪论部分,首先简单介绍了SOFC的工作原理,影响电池性能的主要因素,并对电解质、阳极、阴极的等关键材料进行了一一回顾,系统地评价了这些材料的优缺点。随后,从电池构型的角度介绍了不同支撑体结构的电池,总结了管状电池的常用制备方法。  管式电池的功率密度受制于阴极性能,使用Co基阴极材料是提高性能的有效方法。第二章制备了基于氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)/氧化钐掺杂的氧化铈(SDC)双层电解质的阳极支撑管状SOFC。此结构的电池可以使用Co基高性能钙钛矿阴极。然而,SDC中间层的制备是实现双层结构的关键。烧结温度过高,则会导致SDC与YSZ电解质发生固相反应,温度过低,则无法致密化SDC层。两种情况都将使得SDC中间层的电阻升高。为此,首先通过浸渍SDC浆料并在1200℃烧结,得到多孔的SDC中间层,同时避免了不利的固相反应,然后将SDC溶液浸渍入SDC中间层,中间层致密性得到改善。这种SDC中间层制备方法,有效的提升了单电池性能。在750℃,电池的欧姆电阻从0.14Ω cm2降至0.087Ω cm2,最大功率密度从1 W cm-2升至1.5 W cm-2。结果证明,这种联合浆料浸涂和溶液浸渍的制备方法,是一种制备SDC层的简单有效方法。  YSZ电解质的电导率相对低,必须在高温下运行,是限制管式SOFC性能的另一个因素,使用SDC电解质有可能降低运行温度。第三章通过浸涂法制备基于SDC电解质的管状SOFC。电池支撑体材料可以选择NiO-SDC或者NiO-YSZ。对于NiO-YSZ支撑体电池,在支撑体和SDC电解质之间需要制备一NiO-SDC阳极中间层,NiO-SDC中间层可以隔绝电解质SDC和支撑体中YSZ的固相反应。和NiO-YSZ支撑体电池相比,NiO-SDC支撑体电池的性能更好,600℃时最大功率密度可以达到0.62 W cm-2。但是NiO-YSZ支撑体成本低、力学性能好。  由于多种因素,阴极支撑结构的管状电池性能较阳极支撑的更差。第四章通过La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3(LSCF)浸渍法,制备了LSCF-YSZ阴极支撑管式电池。LSCF阴极的制备温度为800℃,LSCF与YSZ之间可能发生的固相反应得以避免。纳米尺寸的LSCF粒子相互之间连接良好,附着在YSZ骨架上,提供了电子通道和氧还原反应活性位。750℃,电池的欧姆和极化电阻均很低,分别为0.31和0.33Ω cm2,最大功率密度为0.55 W cm-2。结果证明了浸渍法不但可以提高电池的性能,而且还扩大了阴极支撑体的材料选择范围。含Co基钙钛矿材料均可尝试利用,而不再局限于锰酸锶镧(LSM)基材料。  由于LSM的离子电导低,第五章采用机械混合法在LSM中添加离子导电相Y0.5Bi1.5O3(YSB)制备LSM-YSB复合电极。在YSZ,SDC和YSB电解质上,通过丝网印刷法制备LSM-YSB电极,随后在850℃烧结。LSM-YSB的极化电阻和电极中的YSB含量以及所应用的支撑电解质有关。YSB含量增大,电极极化电阻减小。700℃时,在YSZ电解质上,YSB含量为80 wt.%的LSM-YSB电极极化电阻仅仅为0.14Ω cm2,比之前文献中报道过的LSM基电极优越。纯LSM电极在不同电解质上表现出差异较大的极化电阻,但是随着LSM-YSB电极中YSB含量的增加,极化电阻趋于相等。当YSB含量较高时,复合电极的极化电阻主要和电极的体电阻有关,受电极/电解质处的界面电阻影响较小。因而,电解质对于复合电极的极化电阻的影响相对较小。
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