层状钙钛矿结构和能隙的可调性和钙钛矿材料在水环境下的不稳定性是研究热点,本文针对（C₄H₉NH₃）₂SnI₄层状钙钛矿有机元碳链长短和有机元部分掺杂Cs⁺对结构以及结构的带隙的影响以及（CH₃NH₃）₄SnI₆钙钛矿团簇分子吸附单个和多个水分子的微观机理展开研究。首先构建（C₄H₉NH₃）₂SnI₄层状模型,基于第一性原理计算了（C₄H₉NH₃）₂SnI₄有机元发生变化后的结构、能隙、电子密度和态密度,可以得到结论:（C₄H₉NH₃）₂SnI₄钙钛矿有机元碳链变化后仍为直接能隙半导体,有机元碳链越长,SnI₆八面体内的偏转越大,八面体间的偏转越小,钙钛矿的能隙越小,光电效率越高。钙钛矿有机元的变化对钙钛矿的能隙大小并没有直接影响,有机元碳链的长度会影响有机元的氨基头与无机元中的I^-之间氢键的大小,进而影响SnI₆八面体间的偏转,从而间接影响带隙的大小;八面体间的偏转可以用Sn-I-Sn键来表征,Sn-I-Sn键越大,SnI₆八面体在a-b平面内的偏转减小,钙钛矿的带隙越小。进而将（C₄H₉NH₃）₂SnI₄钙钛矿模型有机元不同比例地替换为Cs⁺,然后进行结构优化和能带计算,可以得到结论:（C₄H₉NH₃）₂SnI₄钙钛矿有机元掺杂Cs⁺后仍为直接能隙半导体,掺杂Cs⁺的比例越高,SnI₆八面体在a-b平面内的偏转越小,钙钛矿的能隙越小。钙钛矿的有机元掺杂Cs⁺会影响会影响该氢键数量,进而影响SnI₆八面体内结构的变化和八面体间的偏转,从而间接影响带隙的大小。有机元掺杂Cs⁺时,Cs⁺在结构中的摆放位置情况也会影响结构的对称性,从而影响钙钛矿的能隙。在所有的掺杂结构中,等比掺杂上下同侧的（C₄H₉NH₃）CsSnI₄的结构具有较好的对称性,能隙也较小。同时,构建（CH₃NH₃）₄SnI₆钙钛矿团簇模型,基于量子化学理论对单个和多个水分子在（CH₃NH₃）₄SnI₆钙钛矿团簇上的多种吸附构型进行结构优化、能量计算、独立梯度模型分析和分子中的原子理论分析,可以得到结论:钙钛矿团簇能较为稳定的吸附单个或多个水分子,钙钛矿团簇与水分子间相互作用的数目越多,吸附构型的稳定性越高,其稳定性也与钙钛矿团簇与水分子间相互作用类型有关,两个水分子之间比一个氨基头与一个水分子的相互作用稍强,两个氨基头与同一个水分子之间的相互作用最弱。钙钛矿团簇吸附多个水分子时,较易形成氨基头与水分子组成的环状结构。水分子与钙钛矿团簇模型间或水分子间的相互作用均属于氢键,并存在范德华力。