伴随社会和经济的快速发展产生的水体磷污染日益受到关注,磷污染主要来自含无机磷的生活污水和含有机磷的工业废水。排入水体的无机磷和有机磷种类多、结构复杂,会对人体健康和生态环境安全造成严重威胁。化学除磷因其较高的除磷效率和简洁的除磷流程,成为目前应用最为广泛的废水除磷工艺,絮凝是除磷的常用技术。但絮凝剂与磷,尤其是有机磷,在分子水平上的作用过程和机理、去除效果与不同磷结构之间的关系尚不清楚。本文选用两种常规絮凝剂（聚合氯化铝PAC、聚合硫酸铁PFS）和一种新型的无机-有机共价键型絮凝剂（CBHyC）,分别试验了它们去除正磷酸盐和7种不同结构的有机磷的效果,发现聚合氯化铝和聚合硫酸铁对部分有机磷去除效果较差,对所有磷的去除效果受水质条件（pH、初始磷浓度、有机物和浊度等）影响较大,共价键型絮凝剂CBHyC对无机磷和大部分有机磷的去除率都超过98%,且除磷效果稳定、受水质条件影响较小。通过多功能光电子能谱（XPS）和分子动力学模拟（MD）研究发现,CBHyC主要通过其共价键连接的铁硅复合结构和长碳链季铵结构引发的静电吸引和疏水作用去除各种磷。首次在密度泛函理论（DFT）的基础上建立了共价键型絮凝剂CBHyC对有机磷去除率与有机磷结构的定量构效关系（QSAR）模型。通过QSAR模型发现磷原子的原子电荷（Q_P）、能隙(ΔE_MO)和氢原子电荷（Q_H⁺）与有机磷的去除率相关,它们会通过影响有机磷的电负性和疏水性最终影响共价键型絮凝剂CBHyC对有机磷的去除率。通过统计标准、模型的内部验证与外部验证、应用域的表征等方法证明QSAR模型具有较高的的拟合优度,良好的稳定性和预测能力,使用它可大幅节约除磷工艺和条件优化的成本。