基于微生物电化学技术的同步硝化反硝化及其脱氮机制研究

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传统生物脱氮工艺在含氮废水处理中发挥了重要作用,但在实际脱氮过程中处理低C/N比废水时,往往需要额外投加甲醇等电子供体以及补充所需碱度。随着新型生物脱氮工艺的发展,其中,厌氧氨氧化(ANAMMOX)因其自养脱氮的优势,备受关注。但是厌氧氨氧化菌繁殖缓慢及其运行条件限制了该工艺的实际应用。近年来电活性菌的胞外电子传递打破了原有胞内电子传递的局限,为新型脱氮技术的开发提供了新思路。为此,本论文针对低C/N比废水处理过程中氨氧化碱度和反硝化碳源不足问题,基于电活性菌胞外电子传递的特点,构建双室微生物电化学系统,通过正负电极电势以及Fe(II)/Fe(III)穿梭的两种方式,调控氨氧化与反硝化过程,探讨了两种方式对氨氧化碱度消耗及其对电极氨氧化和电极反硝化的影响,并对反应器的工艺性能、生物-电化学特性、反应机理及系统功能微生物结构演替进行了相关研究,为低C/N比含氮废水自养脱氮提供技术支撑。本课题的研究内容及获得的主要结果如下:1)构建双室MEC,通过电极电势调控的方式干预氨氧化脱氮及生物膜电化学活性。在处理碱度不足(1.0 g/L NaHCO3)的低C/N比含氮(200 mg/L氨氮)废水时,外加正电势+0.3 V、+0.4 V、+0.6 V(vs Ag/AgCl),实验组氨氧化率分别为54.59%、59.31%、37.97%,对系统性能有明显促进作用,相较于不加电势体系(70.79%),最大降低了46.24%;当外加负电势-0.6 V、-0.8 V、-1.0V(vs Ag/AgCl)时,氨氧化率分别为93.41%、79.27%、83.23%,对系统性能具有削弱作用,相较于不加电势时最大提高了31.95%;外加+0.2V时与对照组差异不大。但总氮去除率在正负电势条件下均有提高,与对照组(9.38%)相比,最高总氮去除率为23.47%,达对照组的2.5倍。CV扫描结果显示外加电势后工作电极生物膜在-0.25 V至-0.35 V范围出现还原峰,对照组无明显峰出现,且电流相较对照组更大,对比说明外加电势能够调控生物膜的电化学活性。16S rRNA分析发现,对比未加电势,外加电极电势后电极生物膜中的放线菌门相对丰度减少,变形菌门和绿弯菌门相对丰度增加,Nitrosomonas sp.、Nitrosospira sp.、Bradyrhizobiaceae sp.及Rhodanobacter sp.等具有氨氧化和反硝化作用的菌属被同步富集。基于脱氮菌群组成及其电化学活性,推测存在硝化/反硝化氮素转化的直接种间电子传递(DIET)途径,促进了低C/N比废水脱氮。2)构建双室MFC反应器,使用铁棒作为工作电极,通过Fe2+/Fe3+循环与氨氧化过程耦合,在厌氧条件下处理低C/N比废水时,NH4+-N去除效率达93.1%,总氮去除效率最高达63.61%。与碳毡材料作电极的对照组相比,铁电极的参与有利于提高电子传递效率,其系统电流密度为164.8 m W/m3。同时,16S r RNA分析结果显示,工作电极室中富集了一些具有厌氧氨氧化和反硝化作用的功能微生物,如Planctomycetes sp.,Thauera sp等菌属,结合底物变化、体系内的铁离子变化规律,推测Fe2+/Fe3+循环驱动了氨氧化同步反硝化,解析了两者耦合的脱氮过程与机制。
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