凝胶聚合物电解质(GPEs)兼具液态电解质和固态电解质的优点,它具备制造轻巧、薄且小的电化学器件的潜质。本文选用溶胶-凝胶法制备具有硅交联结构的杂化GPEs并研究了它的性能。以异氰酸丙基三乙氧基硅烷(ICS)与聚(丙二醇)双(2-氨基丙基醚)(2-APPG)为原料,采用溶胶-凝胶法制备PI-x-n GPEs。FTIR和NMR证实了ICS的异氰酸酯基与2-APPG的氨基发生反应生成脲基且形成了硅交联结构。聚合物基质中醚氧基团与Li+的摩尔比([O]/[Li+]比)对杂化GPEs的性能具有较显著的影响,PI-100-22的ESW为10 V,室温离子电导率为7.09×10-4 S/cm。由P1-100-22组装的ECDs具有优异的着色效率(267.4 cm2/C)、一定的高压稳定性(5 V电压下循环8次)和较好的循环性能(150个循环)。在PI-x-n GPEs中引入均苯四甲酸酐(PMDA)并形成酰亚胺结构,研究了该结构及2-APPG分子量对API-x GPEs的结构与性能的影响。与其它API-x GPEs相比,API-100具有最大的室温电导率(1.03×10-3 S/cm)和最大的离子迁移数(0.65)。由API-100组装的ECDs具有优异的着色效率(167.7 cm2/C)、较好的高压稳定性(5 V电压下循环100次)和良好的循环性能(450个循环)。利用KH560的环氧基团和酰胺酸的羧基间的反应,在API-x中引入KH560,从而制备GPE-x GPEs。研究了ICS/KH560的摩尔比对GPE-x的结构、热性能、电化学性能的影响和GPE-50在ECDs中的性能。FTIR的结果表明,当引入KH560时,环氧基团和酰胺酸的羧基的特征峰消失,这证明KH560与酰胺酸中羧基成功反应,从而除去了电解质中的酰胺酸。TGA结果表明GPE-50有良好的热稳定性(100℃时几乎0失重)。电化学表征证明了 GPE-50的室温电导率(3.1×10-4 S/cm)比PI-100-22(7.09×10-4 S/cm)和 API-100(1.03×10-3 S/cm)的室温电导率小,但具有宽的 ESW(10 V)。由GPE-50组装的ECDs相比PI-100-22和API-100组装的ECDs具有更好的着色效率(276.9 cm2/C)、更好的高压稳定性(5 V电压下循环125次)和更好的循环性能(600个循环)。