【摘 要】
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金属-有机框架是由金属离子与有机配体组装而成的多孔材料。由于其具有比表面积大,疏水苯结构等优点,可应用于吸附水中污染物。在急需减排的各类水污染物中,都检测到了微污染物布洛芬,烟酸和烟酰胺。吸附剂吸附分离的方法由于操作条件简单,且有回收被吸收物质的可能性,而被广泛应用于水体中药物的去除。因此,本文通过水热法制备了三种刚/柔性MOFs吸附材料,用以吸附水中的微污染物布洛芬,烟酸与烟酰胺,以实现水中有机
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金属-有机框架是由金属离子与有机配体组装而成的多孔材料。由于其具有比表面积大,疏水苯结构等优点,可应用于吸附水中污染物。在急需减排的各类水污染物中,都检测到了微污染物布洛芬,烟酸和烟酰胺。吸附剂吸附分离的方法由于操作条件简单,且有回收被吸收物质的可能性,而被广泛应用于水体中药物的去除。因此,本文通过水热法制备了三种刚/柔性MOFs吸附材料,用以吸附水中的微污染物布洛芬,烟酸与烟酰胺,以实现水中有机污染物的有效去除。采用溶剂热法合成了刚性金属有机骨架MIL-101(Cr)、Ui O-66;柔性金属有机骨架MIL-53(Cr),并对其进行了XRD、FT-IR、TG、BET、SEM等表征。主要工作如下:(1)MIL-101(Cr)对布洛芬,烟酸与烟酰胺的吸附研究表明,在298 K下,MIL-101(Cr)对三者的最大吸附量分别为110.590 mg·g-1、54.769 mg·g-1和3.322 mg·g-1。MIL-101(Cr)对布洛芬和烟酸的吸附符合拟一级动力学,对烟酰胺的吸附符合拟二级动力学;三者都遵循langmuir吸附模型。温度的升高不利于药物吸附,表明吸附的放热性质。经过五次重复循环后,MIL-101(Cr)对布洛芬,烟酸与烟酰胺的去除率仍能达到88.46%,31.24%,8.55%,表现出良好的循环性能。(2)在298 K下,Ui O-66对布洛芬,烟酸与烟酰胺的吸附研究表明:Ui O-66对三者的最大吸附量分别为90.287 mg·g-1,53.428 mg·g-1,3.084 mg·g-1。Ui O-66对三者的吸附都遵循拟二级动力学和langmuir吸附模型。温度的升高有利于药物吸附,表明吸附的吸热性质。经过五次重复循环后,Ui O-66对布洛芬,烟酸与烟酰胺的去除率分别仍能达到91.22%,87.83%,10.30%,可再生,吸附性能较好。(3)MIL-53(Cr)对布洛芬,烟酸与烟酰胺的吸附研究表明:在298 K下,MIL-53(Cr)对三者的最大吸附量分别为91.533 mg·g-1,5.997 mg·g-1,6.868 mg·g-1。MIL-53(Cr)对三者的吸附都遵循拟二级动力学,对布洛芬和烟酸的吸附符合langmuir吸附模型;对烟酰胺的吸附符合Freundlich吸附模型。温度的升高有利于药物吸附,表明吸附的吸热性质。经过五次重复循环后,MIL-53(Cr)对布洛芬,烟酸与烟酰胺的去除率仍能达到82.13%,5.45%,35.84%,具有良好的药物去除力。三种MOFs材料与布洛芬,烟酸与烟酰胺的吸附分子动态模拟表明:三种吸附剂与布洛芬之间存在较强的芳环堆砌和氢键相互作用,他们均对布洛芬的吸附效果最好,与实验结果相一致。
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